双光子吸收效应在频率上转换激射、光学限幅、双光子荧光显微和成像、三维光信息存储、光学微加工以及光生物学等许多领域展示出良好的应用前景。近年来，有机化合物的双光子吸收光物理过程，特别是大双光子吸收截面材料的结构与性质关系的研究，成为当今令人关注的焦点。 本文的工作主要以超快激光光谱为研究手段，以新有机化合物为研究对象，采用诱导荧光参比法作为实验方法，结合量子化学理论计算，从实验和理论两种方法对这类有机化合物的双光子吸收特性进行研究。把用超快激光光谱方法研究了双光子吸收新有机化合物的光谱特性、量子效率、双光子吸收截面的结果与分子结构作对照分析，主要研究结果如下：(1)发现在这些新有机化合物中，离子型结构的分子及离子中失去电子的原子在偶极矩臂的轴上将有较大的双光子吸收截面。因离子型结构有助分子电偶极的增大。(2)分子中有对电偶极起关键作用的原子，如本研究的分子中的N或N<+>，研究表明：当N或N<+>在沿分子电偶极矩臂形成的轴上时，分子将具有较大分子电偶极。电荷转移偶极矩大是实现大双光子吸收截面的重要条件之一。如果N或N<+>不在沿分子电偶极矩的臂形成的轴上以及在附近有新的给电子基团，都将会减小分子电偶极矩。因而减小双光子吸收截面。(3)介绍了从头计算方法的理论基础一自洽场分子轨道法。采用量子化学方法计算了一系列双光子吸收新有机化合物的分子的偶极矩，并用超快激光光谱方法研究了双光子吸收新有机化合物的光谱特性、量子效率、双光子吸收截面。发现理论计算与实验结果基本对应说明分子偶极矩是决定双光子吸收截面大小的重要因素。