氧化钇稳定的氧化锆陶瓷由于具有优良的生物相容性、良好的美学特点以及通过应力诱导相变增韧效应使其获得较高的断裂韧性和机械强度等特性,成为口腔材料学的研究热点。然而,氧化锆陶瓷不易获得稳定粘接的特性影响了其修复效果,如何提高氧化锆陶瓷的粘接质量是目前口腔材料学研究的难点之一。目前,临床氧化锆修复体的粘接首选的粘接剂是树脂水门汀。两者的粘接作用机制主要包括粗化的氧化锆表面与渗入的树脂水门汀之间产生的微机械嵌合力,以及树脂水门汀与经过表面处理的氧化锆之间形成化学键作用。但商品的树脂水门汀种类较多,对氧化锆的粘接效果各异,同时,树脂水门汀与氧化锆粘接的耐老化性研究较少。耐久且稳定的粘接是保证修复体远期成功的重要因素。成功的粘接依赖于陶瓷与树脂水门汀间的化学结合,以及陶瓷表面粗化形成的微机械性固位。陶瓷与树脂水门汀之间的化学结合主要通过硅烷偶联剂实现,硅烷偶联剂一端的无机基团与陶瓷表面的Si-OH基团发生缩合反应,生成Si-O-Si键;另一端的有机基团与复合树脂的有机基团发生聚合反应。氧化锆陶瓷难以获得较理想粘接的两个主要因素是:首先,氧化锆的相结构均匀致密,不利于形成微机械固位;其次,致密化烧结后的氧化锆陶瓷基本没有玻璃相(不含硅成分),化学稳定性极强,硅烷偶联剂不能与其形成化学结合。因此,赋予氧化锆陶瓷表面含硅成分是提高粘接质量的关键。此外,临床氧化锆修复失败的另一个主要原因是继发龋。当修复体与牙体组织之间有裂隙时,唾液进入裂隙中,细菌黏附于唾液并侵袭整个裂隙。当营养物质和时间等条件充分时,细菌繁殖和产酸,导致牙体组织发生脱矿,产生继发龋。细菌及菌斑生物膜是产生继发龋必不可少的重要因素,因此提高修复材料的抗菌性能是预防继发龋的关键。赋予修复材料抗菌性能最简单的方式是添加已被广泛认可的抗菌剂,比如纳米银、洗必泰、季铵盐、三氯生、壳聚糖、抗生素等。季铵盐抗菌剂是一种阳离子表面活性剂类的广谱抗菌剂,具有优良的抗菌性能、较强的渗透性、持久的生物学效应等优点,被广泛用于口腔材料的抗菌性研究。含有此类抗菌剂的材料在与细菌接触时表现出持久的抗菌作用,且不会释放抑菌成分。综上所述,本课题拟对商品氧化锆粘接常用的树脂水门汀的粘接强度和耐老化性能进行对比,筛选一款粘接效果相对优良的粘接剂。采用分子外延的方法,由于硅酸盐类的晶胞参数和氧化锆相近,氧化锆可以作为成核中心诱导晶体的生长,在致密化烧结后的氧化锆表面外延生长硅酸盐过渡层,弥补氧化锆表面不含硅成分的缺陷,提高粘接强度。通过加入季铵盐抗菌聚合物,与硅烷偶联剂KH570水解体系形成化学键结合,制备具有抗菌性的硅酸盐过渡层,在修复体的特殊部位,如边缘,发挥封闭作用,阻止细菌的入侵,预防继发龋的发生。同时,将季铵盐抗菌聚合物加入到筛选的粘接剂中,使氧化锆修复体及粘接剂组成的修复体系均具有抗菌性能,从而更有效的预防继发龋的发生。本课题选择临床常用的五种双固化树脂水门汀(全酸蚀树脂水门汀:Rely X Ultimate;自酸蚀树脂水门汀:Panavia F;自粘接树脂水门汀:Clearfil SA、Multilink Speed、Rely X Unicem),检测其聚合转化率、表面润湿性、微拉伸强度及其耐老化性能,综合评价其粘接效果,从而筛选临床氧化锆修复体粘接效果较好的树脂水门汀。结果表明:树脂水门汀的粘接强度受诸多因素的影响,树脂水门汀的种类对氧化锆陶瓷的粘接强度和耐老化性能具有显著影响。含有10-MDP自粘接树脂水门汀Multilink Speed在冷热循环老化前后均具有最高的粘接强度,粘接的耐久性较好。采用分子外延的方法,在致密化烧结后的氧化锆表面外延生长硅酸盐类过渡层,并与氧化锆表面形成稳定的化学结合,通过FTIR、FE-SEM、AFM、EDX、静态水接触角测定系统和台阶仪对其进行表征。经KH570水解液处理后,选择第2章中筛选出的粘接强度相对较高的Multilink Speed作为粘接剂,评估硅酸盐过渡层对氧化锆-树脂粘接强度的影响。最后通过MTT毒性试验对硅酸盐过渡层试件进行体外细胞毒性评估。结果表明:通过硅酸盐溶液能在氧化锆表面成功构建外延过渡层,赋予氧化锆表面含硅成分,显著提高氧化锆的粘接强度。其中,3 wt%-5 wt%组具有较高的粘接强度和较好的耐老化性能。结合过渡层的厚度等表征参数,推荐3 wt%为制备氧化锆表面过渡层的最佳硅酸盐溶液浓度。MTT结果显示硅酸盐外延过渡层具有良好的生物相容性。为改善氧化锆陶瓷的抗菌性能,预防继发龋的发生,本课题采用溶液聚合法,合成了具有良好抗菌性能的季铵盐聚合物(MHD-QAC)。通过羟基与KH570水解液中的硅氧烷化学结合,从而引入第3章筛选出的3 wt%硅酸盐外延过渡层中,制备了具有抗菌性能的外延过渡层。调整加入的质量百分比(0 wt%、1 wt%、3wt%、5 wt%、7 wt%),进行理化性能(FTIR、FE-SEM、EDX、静态水接触角等)、抗菌性能、粘接强度和体外细胞毒性的评估。结果显示:氧化锆的表面制备出均匀致密的抗菌过渡层,随着MHD-QAC含量的增加,过渡层表面的氮元素含量增加,静态水接触角值降低;抗菌结果表明各实验材料均具有抗菌性,抗菌率大于90%,其中,5 wt%和7 wt%组的抗菌率大于99%,抗菌效果最佳;粘接强度结果显示,添加1 wt%-5 wt%的MHD-QAC对即刻剪切粘接强度无影响,而7 wt%组则降低。冷热循环5000次后,各组粘接强度均未发生明显改变,具有较好的耐久性;体外细胞毒性实验结果显示各组均无细胞毒性。综上,本论文首先筛选出临床粘接强度较高的树脂水门汀,为临床氧化锆的粘接提供参考;其次制备硅酸盐外延过渡层,弥补了氧化锆陶瓷不含硅成分的缺陷,提高粘接强度;最后通过对抗菌聚合物引入比例的调控,赋予其较强的抗菌性能,有效预防继发龋的发生,提高修复体的成功率,为氧化锆陶瓷修复体的临床应用奠定了坚实基础。