光电催化氧化降解含氮有机污染物的研究

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大量含氮有机污染物直接进入水体形成高含氮有机废水,使得废水的总氮难以进一步降低,加大了污水治理的难度。课题采用光电催化氧化技术降解含氮有机污染物,以甲硝唑为目标污染物,主要研究内容包括:在相同反应条件下,分别采用电催化氧化、紫外光辐照和光电催化氧化三种氧化处理技术降解甲硝唑模拟废水,对比三种氧化处理方式对于模拟废水中总氮和甲硝唑浓度的降解处理效果。进一步通过单因素氧化降解实验,考察初始pH、污染物初始浓度、电解质初始浓度、电流密度和反应电极间距对于光电催化氧化降解甲硝唑模拟废水处理效果的影响。通过分析构建BBD响应模型确定初始pH、污染物初始浓度、电解质初始浓度及电流密度四者间的交互作用,并通过响应曲面模型优化分析得出各响应因素间的主次关系及最佳实验结果参数。最后,实验初步地探究了光电催化氧化降解模拟废水中含氮有机污染物的反应动力学及反应体系作用机理,推测氮素转化过程。通过对实验的研究及数据分析,得出以下结论:(1)对于甲硝唑模拟废水的降解研究,在相同条件下,光电催化氧化技术对甲硝唑模拟废水处理效果最优,甲硝唑去除率为99.21%,总氮去除率为48.09%。(2)以初始pH、污染物初始浓度、电解质初始浓度、电流密度和反应体系电极间距为主要影响反应的因素对光电催化氧化降解甲硝唑模拟废水进行单因素反应实验,实验得出各因素的最佳反应参数分别为初始pH=3、污染物初始浓度=50 mg/L、电解质初始浓度=6g/L、电流密度=20 mA/cm2、电极间距=35 mm。(3)通过响应曲面优化实验探究各因素间的交互作用并得出实验最佳反应条件,在初始pH=3、污染物初始浓度为50 mg/L、电解质初始浓度为5.28 g/L、电流密度为20.66 mA/cm2、电极间距=35 mm条件下,甲硝唑的去除率最高可达99.6%;在初始pH=3、污染物初始浓度=25 mg/L、电解质初始浓度=6.18 g/L、电流密度=20.81 mA/cm2、电极间距=35 mm条件下,总氮去除率最高可达51.7%。(4)实验探究了光电催化氧化降解含氮有机污染物的动力学模型及反应体系的作用机理和氮素转化过程。结果表明,光电催化氧化降解含氮污染物反应较好的符合一级动力学模型,氯自由基在去除模拟废水中总氮的过程中起到更大的作用,当甲硝唑基本降解完全时,水中氮素主要以NO3--N形式存在,各形态氮素浓度基本趋于稳定。
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