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氧还原反应(ORR)在众多新能源转换器件中扮演着重要角色,对能源的转换效率起决定性作用。由于氧还原反应是动力学迟缓过程,因此需要高效的催化剂来提高反应速率。Pt系贵金属催化剂是一种广泛使用的高效ORR催化剂,但是由于价格昂贵,耐久性差等问题,并不适合大规模商业化应用。杂原子掺杂型碳材料具有成本低,耐久性好,催化活性高等优点,因此被认为是非常具有前景的Pt系贵金属催化剂的替代物。在掺杂型碳催化材料中,杂原子的种类和含量对于ORR催化活性有非常重要的影响,本论文采用离子液体这一类具有低熔点的物质为前驱体,制备得到了一系列杂原子掺杂碳材料催化剂;以扫描电镜,透射电镜等表征方法分析制备的催化剂的结构、成分和形貌;通过电化学测试研究了这些催化剂的活性和稳定性,并探究了催化活性的影响因素。主要内容概括如下:1.合成了新型含N和S的咪唑类离子液体前驱体,并将其经高温碳化制备得到了硫氮掺杂的碳材料NS-C,并通过硬模板法在催化剂中引入三维有序大孔结构。实验结果表明,煅烧温度1100°C,煅烧时间5 h制备的3DOM NS-C-1100表现出比20%商业Pt/C更优异的ORR催化活性。在耐久性测试中,3DOM NS C-1100不管在碱性溶液还是甲醇体系中都具有良好的耐久性能,相反商业Pt/C在测试中催化性能下降明显。通过SEM、TEM、Raman光谱、XPS等测试发现3DOM NS-C-1100具有高效ORR催化能力的主要原因是其内部高度有序的分级多孔结构能显著提高电极反应的传质速率。另外高石墨化程度和较大的石墨化N相对含量也是3DOM NS-C-1100性能提高的重要原因。2.不使用任何模板,将合成的新型含Fe和N的咪唑类离子液体前驱体直接一步法制备铁氮掺杂的碳材料催化剂Fe-N-C。测试结果显示,煅烧温度800°C制备的Fe-N-C-800具有和商业Pt/C接近的氧还原催化活性,但是对析氧反应(OER)的催化能力比商业Pt/C更为优异。耐久性测试结果显示,Fe-N-C-800在碱性溶液中表现出比商业Pt/C更好的耐久性能,并且甲醇溶液对Fe-N-C-800的催化活性几乎没有影响。通过Raman光谱,XPS等测试发现,Fe-N-C-800良好的催化能力主要归因于较高的杂原子(Fe和N)含量和较大的石墨化程度。