甲醇蒸汽重整反应中MCM-41基催化剂的合成及性能研究

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本研究采用一系列活性金属,包括Cu,Co,Ni,Pd,Zn和Sn,制备负载型M-MCM-41催化剂,并通过管式反应器考察其对甲醇蒸汽重整反应(SRM)的催化性能。主要研究内容如下:1.M-MCM-41催化剂的制备及催化性能研究通过一步水热法制备了一系列M-MCM-41催化剂,并对其甲醇转化率、H2选择性和CO选择性进行了测试评价。在所研究的所有催化剂中,10Cu-MCM-41和10Pd-MCM-41表现出最高的SRM反应活性。在250~oC下,10Cu-MCM-41的催化性能最好,其H2的选择性可达100%,同时CO选择性仅为6%,此外反应过程中在68%的甲醇转化率下没有明显的CH4生成。10Ni-MCM-41和10Co-MCM-41在重整反应中活性较差,但是抗失活能力强,稳定性佳。2.Cu-MCM-41催化剂配方优化及催化性能研究改变金属Cu的载量,制备了一系列Cu-MCM-41催化剂。在250oC时,15Cu-MCM-41活性最高,稳定性最好,48h活性未有明显下降。通过表征发现,当Cu的负载量由5%增加到20%时,MCM-41的比表面积从662 m2/g急剧减少到314 m2/g。在5-15 wt%的范围内改变Cu的载量,粒子直径均在14nm左右,载量几乎不影响CuO粒径。3.催化剂失活原因的研究研究结果表明,虽然积碳是大多数催化剂失活的主要原因,但在M-MCM-41催化体系中活性金属的高温烧结和MCM-41的结构变化也是催化剂失活的重要因素。在单金属催化剂体系中,将Pd和Cu负载于MCM-41制得的催化剂表现出良好的稳定性和活性。
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