在过去的五十多年发展中,激光已被广泛地应用于国防、能源、医疗和科研等众多领域,成为改变人类日常生活的一种重要科技力量。激光按照工作方式不同一般可分为连续激光和脉冲激光。脉冲激光具有短脉冲宽度、大脉冲能量和高峰值功率等特点,因而在瞬态过程研究和强场光物理领域具有重要的应用潜力。当今,基于调Q和锁模技术的脉冲激光正朝着超快、超强和拓展应用波段发展。易于获得大脉冲能量的调Q脉冲激光在工业加工、遥感探测和军事对抗等领域有重要的应用；易于获得短脉冲宽度的锁模脉冲激光在原位检测、复杂动力学分析和超快光谱分辨等领域有广泛的应用。简单紧凑和成本低廉的结构设计使被动脉冲调制在中小功率脉冲激光领域引起了广泛关注。被动光开关作为被动脉冲调制的核心部件,其调制性能好坏直接影响脉冲激光的输出性能。近些年来,伴随着功能材料的“低维化”、“复合化”和“材料器件一体化”发展,人们一直在积极探索宽响应波段、高损伤阂值、低光学损耗与环境友好型被动光开关材料。本论文针对功能材料“复合化”与“材料器件一体化”的发展趋势,开发了三维Cr4+:Y3Ga5O12 (YGG:钇镓石榴石)与Cr4+:Y3Sc1.5Ga3.5O12 (YSGG:钇钪镓石榴石)被动光开关；然后,通过对Nd:YGG与Yb:YSGG (0-100 at.%)增益介质的探索,研究了增益介质和光开关功能复合的Nd,Cr4+:YGG自调Q激光晶体；此外,针对材料研究“低维化”的发展趋势,研究了具有宽波段光响应的二维层状MoS2被动光开关和环境友好型一维Au纳米棒(NRs)被动光开关及零维Au纳米球(NSs)被动光开关。主要内容如下：1.三维Cr4+:YGG及Cr4+:YSGG被动光开关Cr4+:Y3Al5O12(YAG:钇铝石榴石)是目前1 gm波段广泛应用的被动光开关材料。然而Cr4+:YAG四面体格位Cr4+离子的低分凝系数(0.02)不利于功能器件的集成小型化。YGG和YSGG具有比YAG大的晶格常数和四面体空间,有利于实现Cr4+离子的有效掺杂。此外,两者低的基质声子能量还可以更为有效降低多声子弛豫现象。在发展Cr4+:YGG及Cr4+:YSGG被动光开关的基础上,本部分还发展了Nd:YGG及Yb:YSGG系列激光增益晶体和Nd,Cr4+:YGG自调Q晶体。具体结果如下：在晶体生长和结构测定方面：利用光学浮区法成功生长了高光学质量的Cr4+:YGG及Cr4+:YSGG光开关晶体、Nd:YGG及Yb:YSGG系列激光增益晶体和Nd,Cr4+:YGG自调Q晶体。通过粉末XRD分析得知,所有晶体都属于Ia3d空间群。此外,通过对YSGG结构精修得知,引入Sc3+离子,有利于减少稀土离子掺杂引起的十二面体格位畸变和化学应力。在组分测定方面：Nd:YGG中Nd3+离子有效分凝系数为0.56,大于Nd:YAG中的0.18。对于不同Yb3+离子浓度掺杂的Yb:YSGG晶体,Yb3+和Sc3+离子有效分凝系数都趋近于1。对只靠短小熔区维持的OFZ法而言,分凝系数趋近于1有利于维持固液界面稳定,降低元素析出对熔区过冷度的影响。在热学测定方面：Nd:YGG的室温热导率为8.53 W/mK,接近纯YGG的热导率(9 W/mK)。纯YSGG和Yb3Sc1.5Ga3.5O12 (YbSGG)的室温热导率分别为6.543 W/mK和4.425 W/mK；由于高度的结构无序,50 at.% Yb3+离子掺杂的YSGG晶体获得了最低的热导率,室温下为3.708 W/mK。在室温吸收谱测量方面：Nd:YGG在808 nm处的吸收系数为2.8 cm-1,半峰宽为9 nm；Yb:YSGG系列晶体在930 nm和970 nm附近都有很宽的吸收范围,半峰宽分别为30 nm和6-7 nm。两者较宽的吸收带宽有利于降低对泵浦半导体激光二极管波长稳定性的依赖。此外,Cr4+:YGG、Cr4+:YSGG和Nd,Cr4+:YGG在1 μm波段具有近300 nm的吸收响应范围,非常适合Nd3+或Yb3+离子的1μm被动脉冲调制。在室温发射谱及荧光寿命测量方面：相比于Nd:YAG, Nd:YGG展现出了小的发射截面(1060 nm处为8.25 × 10-20 cm2)和大的激发态寿命(265 μs)；相比于Yb:YAG和Yb:YGG, Yb:YSGG (5 at.%)也具有小的发射截面(1025 nm处为1.5×10-20 cm2)和大的激发态寿命(1.06μs)。因而,这两类增益介质都具有很强的能量储存能力,非常适于被动调Q激光输出。在三阶非线性测量方面：Cr4+:YGG和Cr4+:YSGG三阶非线性折射率(分别为5.12×10-13(esu)和6.2×10-13(esu))相对较大,因而具有实现克尔透镜自锁模的潜质。此外,相比于Cr4+:YAG, Cr4+:YGG和Cr4+:YSGG展现出了大的四面体Cr4+离子分凝系数(分别为0.04和0.23)、相当的基态吸收截面(分别为3.31×10-18 cm2和1.56×10-18 cm2)和大的激发态吸收截面(分别为2.31×10-18 cm2和6.30×10-19 cm2)。在激光测试方面：分别利用Cr4+:YGG和Cr4+:YSGG被动光开关在Nd:YGG中实现了1.06 gm被动调Q脉冲激光输出。最短脉冲宽度分别为5.3 ns和3.5 ns,最大脉冲能量分别为55.3μJ和53.3 μJ,最高峰值功率分别为10.23 kW和14.35kW。在5 at.%和10 at.%Yb:YSGG中分别获得了7.9 W和6.11 W的连续激光输出,输出斜效率分别为64%和80.1%,光光转换效率分别为51%和64.2%。伴随着输出耦合镜透过率的增加,其输出波长逐渐接近最大发射截面处(1025.4nm)。利用Cr4+:YGG被动光开关在Yb:YSGG中获得了最短脉冲宽度和最大脉冲能量分别为42.9 ns和49.58μJ的被动调Q脉冲激光输出。此外,还在Nd:Cr4+:YGG自调Q晶体中获得了最短脉冲宽度为8.7 ns,最大脉冲能量为21.7μJ的1.06 μm自调Q脉冲激光输出。2.二维层状MoS2被动光开关以MoS2为首的过渡族金属二硫化物在润滑、催化、超级电容器和场效应晶体管等领域表现出了很大的应用潜力。然而,层状MoS2无论单层(1.8 eV),还是体块(0.86-1.29 eV)都具有很大的禁带宽度,不可能像零带隙石墨烯或窄带隙拓扑绝缘体一样,实现宽波段的脉冲调制。本部分利用能带工程设计思想成功制备了宽波段光学响应的MoS2光开关,并利用其实现了1.06-2.1 gm的被动脉冲调制,具体结果如下：首先,利用第一性原理计算了引入S或Mo空位缺陷对层状2H-MoS2能带影响。S与Mo原子比例R为2.09、2.04、1.97、1.94和1.89时,MoS2禁带宽度分别为0.08 eV、0.23 eV、0.48 eV、0.63 eV和0.26 eV。计算结果表明适当引入缺陷可以降低MoS2的禁带宽度,拓展其光响应波段。然后,利用脉冲激光沉积法制备了600脉冲数的MoS2样品。拉曼测试表明样品属于2H-MoS2晶型,与理论计算所采用模型一致。通过XPS测试得知样品中心和边缘的R值分别是1.89和1.97。依据理论计算,此时MoS2具有比较窄的禁带宽度和宽的光响应波段。吸收谱测量进一步验证了MoS2样品具有很宽的波长响应范围,非常适合于宽波段脉冲调制。通过测量MoS2样品1.06 μm的可饱和吸收特性,得知调制深度(δT)和饱和功率密度(IS)分别为27%和2.45 GW/cm2。最后,利用制备的MoS2光开关器件成功实现了1.06μm (Nd:GdVO4)、1.42 μm (Nd:YGG)和2.1 μm (Tm,Ho:YGG)被动调Q脉冲输出。相应最短脉冲宽度分别为970 ns、729 ns和410 ns,最大脉冲能量分别为310 nJ、670 nJ和1380 nJ。缺陷调制MoS2所获得的宽波段脉冲调制说明能带工程在探索新型半导体材料光子学和光电子学应用方面具有重要意义。3.一维AμNRs被动光开关和零维AμNSs被动光开关Au纳米颗粒(NPs) (Au NSs、Au NRs、Au纳米立方体和Au纳米八面体等)导带内自由电子和外部电磁场耦合会产生表面等离子共振(SPR)。当用强光照射Au NPs时,就会产生强的非线性SPR。Au NPs非线性SPR不仅可以引起随功率密度增加而吸收降低的可饱和吸收,而且还可以引起随功率密度增加而吸收增加的反饱和吸收。目前,关于其存在这两类非线性吸收的物理机制还不是十分清楚。通过对Au NSs 1.06μm非线性吸收测量,我们发现Au NSs的可饱和吸收和反饱和吸收分别与三阶非线性和五阶非线性相关。伴随着光功率密度的增加,相对于三阶非线性引起的可饱和吸收,五阶非线性引起的反饱和吸收逐渐变得明显起来。在光功率密度大于5 GW/cm2时,非线性吸收由可饱和吸收转变为反饱和吸收。通过测量低光功率密度下(<1.92 GW/cm2) Au NSs可饱和吸收性质,得到δδT和Is分别为18.6%和36.7 MW/cm2。利用Au NSs被动光开关在Nd:GdVO4中实现了1.06 μm处的被动调Q脉冲调制。最短脉冲宽度为491.5 ns,最大脉冲能量为66.7 nJ。在低功率密度下(<3.5GW/cm2)测量了纵向表面等离子体共振(LSPR)峰为0.6 μm左右的Au NRs在605 nm、639 nm和721 nm处可饱和吸收性质,其中δδT分别为7.5%、10.6%和5.9%,Isat分别为49.6 MW/cm2、75.0MW/cm2和49.5 MW/cm2.然后,利用LSPR为0.6μm左右的Au NRs在Pr:GdLiF4中实现了605 nm、639 nm和721 nm被动调Q脉冲激光输出,最短脉冲宽度分别为237ns、152 ns和318 ns,最大脉冲能量分别为81.5 nJ、64.0 nJ和5111J。此外,利用LSPR峰为1 μm和1.4μm左右的Au NRs也分别在Nd:LuVO4(1.06μm)和Nd:YGG(1.42μm)中实现了最短脉冲宽度分别为322.4 ns和407 ns,最大脉冲能量分别为180.2 nJ和747.3 nJ的被动调Q脉冲激光输出。通过以上研究工作可以得出：三维Cr4+:YGG和Cr4+:YSGG被动光开关在发展1μm集成小型化和功能复合化激光器件方面有很好的应用前景。二维MoS2、一维Au NRs与零维Au NSs被动光开关则在开发宽响应波段和环境友好型低维可饱和吸收材料方面具有很重要的潜在应用。