随着科技的进步、时代的发展和生活水平的提高,智能电子设备与人们的生活息息相关,设备各方面的性能也成为人们关注的热点。近几年来,关注度比较大的电子设备具有便携、可穿戴可折叠的优点,已逐渐趋向于商业化。在这些电子设备中,柔性超级电容器脱颖而出,其具备高的功率密度、充放电速度快、循环寿命长和力学柔韧性好等优势,这种供能设备逐渐在柔性电子设备中占有越来越大的比重。柔性超级电容器的核心是设计和制备高性能且易加工的柔性电极材料和电解质材料。近年来,固态超级电容器的电极主要是由过渡金属的氧化物、导电聚合物和碳材料制成,电解质通常为含硫酸（H2SO4）的聚合物水凝胶。在这些材料中,水凝胶是理想的候选材料,因其具有柔性的三维网络、高变形性和高亲水性、可同时作为电极和电解质等特征。高离子含量的水凝胶能够在保持其原有形状和尺寸的同时提供较高的离子导电性,从而降低了各种机械变形过程中液体泄漏的风险。此外,由活性材料和聚合物基体组成的新型杂化水凝胶具有固有的多孔结构、优良的导电性和柔韧性。然而,开发基于水凝胶的固态超级电容器还存在一些瓶颈。首先,集流体（/电极）与水凝胶电极（/电解质）之间的高界面阻抗导致电子的传输和扩散阻力较大。其次,活性材料与水凝胶基质之间的不相容性进一步限制了水凝胶的加工性能。这导致许多高性能活性材料无法纳入水凝胶中,合适的活性材料含量也被限制在一个低水平,因此,开发制造高性能固态超级电容器仍然是一个巨大的挑战。基于此,本论文主要的研究工作和结果如下:（1）开发了一种新型的双网络凝胶体系,将一种新型溶致液晶引入到聚乙烯醇（PVA）水凝胶体系中,有效地增强了活性材料与水凝胶基质之间的相容性,提高了活性材料的含量（可达25.0 wt%）,将其涂覆于碳布上,在碳布上发生交联固化反应后作为电极,极大地降低了电子从电极材料到电流集电极的迁移阻力。实验结果表明,当电流密度为0.5 m A/cm~2时,超级电容器的比电容值、面积能量密度和面积功率密度分别为为871.4 mF/cm~2、140μWh/cm~2和270μW/cm~2。当超级电容器进行5000次充放电循环后,比电容保持约为85.5%,表明其具有优异的机械稳定性和电化学稳定性。此外,将双网络凝胶前驱体用于3D打印油墨,在碳布上打印出电极,用于组装固态超级电容器。实验结果显示,3D打印超级电容器的循环伏安曲线（CV）、恒流充放电曲线（GCD）和交流阻抗曲线（EIS）与刮涂超级电容器类似。当电流密度为0.5 m A/cm~2时,超级电容器的比电容值、面积能量密度和面积功率密度分别为483.9 m F/cm~2、68.2μWh/cm~2和2511.9μW/cm~2。（2）在双网络水凝胶的基础上,将H2SO4、二甲基亚砜（DMSO）和H2O的混合溶剂作为双网络凝胶溶剂,使得双网络有机水凝胶在90℃高温和-80℃超低温下表现出足够的离子导电性。将其凝胶前驱体涂覆于两片PANI-碳布电极之间,交联固化后用于宽温度固态超级电容器的电解质。通过对DMSO含量的优化,制备出最佳双网络有机水凝胶电解质,在-80℃的超低温条件下,基于双网络有机水凝胶电解质的固态超级电容器电容保持率达到84.3%。（3）在双网络水凝胶电解质膜的基础上原位聚合电极材料,导电聚苯胺（PANI）电极材料聚合在凝胶膜的表面,制备了PANI-双网络水凝胶膜,形成电解质、电极一体化的膜,然后组装成柔性超级电容器。通过优化苯胺浓度,发现当苯胺浓度为0.2 M时,PANI-双网络水凝胶膜与碳布组装成的超级电容器的性能最佳。当电流密度为0.2m A/cm~2时,超级电容器的面积比电容值、功率密度和能量密度分别为160.2 mF/cm~2、101.5μW/cm~2和21μWh/cm~2。