Pd/CeO2氧化催化剂结构与催化性能研究

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近年来柴油车凭借其良好的动力性、经济型和耐久性等优点赢得了人们的青睐,因此相关柴油车尾气控制技术得到了快速的发展。DOC技术作为柴油车尾气处理系统重要和基础的一环,不仅可以转化大部分SOF,而且高效氧化气相中的HC、CO和NO,同时柴油车作为典型的稀燃发动机可使CO2排放量大幅降低,从而为下游系统提供相应的气氛和能量供应。如今特别是面临着即将实行的国IV标准和CO2国家减排任务的压力,因此发展DOC催化技术具有改善环境和降低CO2排放的双重意义。本文以三种商用氧化铈和氧化铝为载体采用等体积浸渍法制备负载量为1 %、3 %、5 %和7 %单Pd催化剂,并对新鲜样品进行水热老化处理。应用XRD研究样品的晶相结构,通过孔径分布和BET测试考察样品的孔径和比表面,并测试了样品的储放氧性能及DOC催化活性,考察贵金属与载体界面,贵金属负载量对催化剂储放氧性能和催化活性的影响。XRD和孔径分布结果表明三种CeO2载体物理结构各异,其中Ce45载体有较大的孔径,且热稳定性最好。在不同的温度区间表现出较高的OSC活性。老化后3%Pd负载样品表现出足够高的OSC储放氧性能和比表面,而且Pd/Ce100样品低温OSC性能出色,而Pd/Ce28和Pd/Ce45样品拥有更好的中高温OSC活性。活性评价结果显示不同气体的活性温度区间各异,老化后的样品普遍活性下降。不同载体催化氧化活性各异,其中Pd/Ce100样品表现出最优的CO氧化性能,而对于C3H6、C3H8和C10H22氧化Pd/Ce45和Pd/Ce28性能较好。另外对于Pd/Al样品,5%Pd负载DOC催化活性最好。所有样品的DOC催化活性对其OSC性能存在温度依赖性,低温区表面氧占主导地位,而中温区越来越多的体相氧参与反应。
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