石墨烯在水溶液中分散性改善研究

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石墨烯及其衍生物氧化石墨烯材料的研究在最近几年受到社会广泛关注,由于其独特的二维结构使之在电学、力学、磁学、生物学以及工程领域具有广阔的前景。然而工业化的石墨烯存在大量缺陷且分散性较差阻碍了其进一步发展,因此本文针对上述问题,对石墨烯的制备和改性进行研究。本文首先用改性Hummers法制备氧化石墨烯(GO)并探索出该方法的最佳工艺,然后采用表面活性剂、聚乙二醇-聚氨基酸(mPEG22-PLPh6)等材料对GO和还原氧化石墨烯(rGO)进行非共价键表面修饰,研究这种表面修饰方式对GO和rGO分散性的影响。论文主要工作如下:首先,用改性的Hummers法制备GO过程中加入磷酸盐,可以避免石墨烯片层被过度氧化和剪切,从而可以保留结构完整性,提高共轭度。通过正交试验探索GO制备工艺,发现将中温阶段的氧化温度控制在40℃、氧化时间为24 h、浓硫酸用量70 mL、磷酸盐用量30 g时,制备出的GO具备高吸光度、高的结构规整度、片层厚度薄和晶面间距大等特点,且表面富含有-COOH、-OH、C-O-C等含氧基团。然后,采用NaBH4作为还原剂对GO表面的含氧官能团进行化学还原得到rGO,由于所制备的产物表面含氧官能团数量减少导致rGO片层间的位阻作用与静电作用减小,在范德华力的作用下又重新的团聚在一起。因此采用表面活性剂十二烷基硫酸钠和十六烷基三甲基溴化铵对rGO进行非共价键改性,以提高分散性。结果表明两种表面活性剂都能提高rGO在水体系中的分散性,且按照一定比例混合使用皆比单独使用时效果明显。最后,用mPEG-NH2对L-苯丙氨酸-N-羧基环内酸酐(L-Ph-NCA)进行开环聚合成功制备mPEG22-PLPh6。用该聚合物对GO进行非共价键改性过程中,发现mPEG22-PLPh6和GO的质量比为3:100时,改性后的GO在水溶液中的分散性最好,比未改性的GO更稳定。这种简单的改性手段可以有效的克服GO存在的缺点,且能够广泛运用于生物医学领域。
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