层状硅酸镍增强环氧纳米复合材料的湿摩擦性能研究

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环氧树脂(EP)具有非常优异的化学稳定性、耐热耐酸碱、低的蠕变性、优异的力学强度和刚度以及低的固化收缩率等,在民用产品、国防军事、航空航天等各领域应用广泛,已成为先进用途最为广泛的热固性树脂之一。然而,EP的三维交联网状结构也使其脆性大、耐磨能力差,导致相关产品在要求较高的场合应用颇受限制。利用层状纳米材料与EP复合改性可以有效提高其抗磨能力和润滑特性,已成为提高EP的摩擦学性能最为有效的途径之一。层状硅酸镍(NiPS)作为一种新型的二维纳米材料,在重金属离子吸附、镍基高效催化剂等方面的应用颇受青睐,同时NiPS的层状结构及其结构/形貌可调性的优势使其在提高聚合物的摩擦学性能方面同样具有巨大的应用潜力。鉴于此,本论文拟以EP为基体树脂,NiPS为改性剂,用溶液复合技术制备了EP纳米复合材料;在水润滑的条件下,考察了NiPS的添加量以及摩擦参数对摩擦学性能的影响规律,并对润滑和磨损机理进行了初步探讨。主要研究结果如下:(1)用沉积-沉淀法合成了NiPS纳米花(F-NiPS),并引入EP基体中制备了EP/F-NiPS纳米复合材料,考察了F-NiPS添加量和摩擦参数(包括载荷、转速和时间等)对摩擦磨损性能的影响规律。结果表明,F-NiPS能够提高EP/F-NiPS纳米复合材料的摩擦性能;随着F-NiPS的添加量增多,复合体系的平均摩擦系数和磨损速率呈现先下降再上升的变化趋势,分别在含量为5%和3%时达到最低值0.1665和0.816×10-6 mm~3/N·m,较纯EP(0.2225,1.031×10-6 mm~3/N·m)降低了25.2%和20.9%。进一步研究发现,摩擦速度的增大有利于降低EP/F-NiPS纳米复合材料的摩擦系数与磨损速率,增加时间则会导致相反的结果;随着载荷的增大,摩擦系数增大而磨损速率呈现先升高而后下降的趋势。(2)用水热法在F-NiPS的表面负载了ZnS纳米粒子,设计了F-NiPS@ZnS纳米杂化材料。摩擦学实验证实了F-NiPS@ZnS能够更为有效地提高EP纳米复合材料的耐磨性能,添加5%即可使磨损速率降低到最低值0.405×10-6 mm~3/N·m,相比较于EP下降了60.7%,且比含有相同浓度的EP/F-NiPS体系低了50.4%。然而,F-NiPS@ZnS对摩擦系数的降低幅度较低,在含量为3%时仅能达到0.1940,这要高于EP/F-NiPS体系的0.1833,但仍然低于纯EP的摩擦系数(0.2225);此外,通过提高摩擦转速可以进一步降低材料的摩擦系数和磨损速率,有利于获得更好的润滑特性和抗磨性能,但增大载荷和延长时间会导致材料的摩擦学性能恶化。(3)用负压抽滤法将羧基化氧化石墨烯(GO-COOH)与F-NiPS共混后引入EP,制备了多组元EP/GO-COOH/F-NiPS纳米复合材料。结果表明,在研究的范围内,GO-COOH的存在改善了EP纳米复合材料的摩擦学性能,摩擦系数与磨损速率呈现持续下降的变化趋势,在添加量为7%时,分别达到了最低值0.1765和0.6265×10-6 mm~3/N·m,相比于纯EP下降了20.7%和39.2%。与上述两个体系相比,GO-COOH的引入能够在一定程度上同时增强材料的自润滑特性和抗磨能力,使材料的润滑和耐磨两方面的性能达到一定的平衡。(4)考察了F-NiPS@ZnS杂化体的添加量对EP固化和热分解过程的影响规律,并用理论模型进行了定量分析。获得了EP固化和分解过程的活化能和反应级数。F-NiPS@ZnS的加入促进了EP的固化,随着F-NiPS@ZnS的含量增大,EP的固化活化能呈现逐渐下降而后趋缓的变化趋势,在添加量为5%时的表观固化活化能为44.6 k J/mol(Kissinger法),较纯EP(54.4 k J/mol)下降了22.0%,但反应级数没有改变,呈现近似一级反应;通过自催化动力学模型拟合获得了纯EP和复合材料的固化动力学方程,与实验数据具有很好的符合度,证实了所应用模型的合法性。此外,F-NiPS@ZnS的加入提高了EP复合材料的热稳定性,但同时降低了其热分解能垒,当含量达到7%时的热分解活化能为86.21 k J/mol(Carrasco法),较纯EP(119.60 k J/mol)下降了27.9%。图77表9参考文献114
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