【摘 要】
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锂离子电池由于具有高能量密度、高工作电压、环境友好、循环寿命长等多方面优点使其已经广泛应用于便携式电子设备中。近几年,动力汽车和混合动力汽车的发展对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。负极材料是锂离子电池的一个重要组成部分,其性能的好坏对锂离子电池性能有着非常重要的影响。然而,目前商业化锂离子电池石墨负极材料由于比容量低已经无法满足高能量密度锂离子电池的要求。锡基负极材料由于比容量高被认为是潜在
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锂离子电池由于具有高能量密度、高工作电压、环境友好、循环寿命长等多方面优点使其已经广泛应用于便携式电子设备中。近几年,动力汽车和混合动力汽车的发展对锂离子电池的能量密度提出了更高的要求。负极材料是锂离子电池的一个重要组成部分,其性能的好坏对锂离子电池性能有着非常重要的影响。然而,目前商业化锂离子电池石墨负极材料由于比容量低已经无法满足高能量密度锂离子电池的要求。锡基负极材料由于比容量高被认为是潜在的代替石墨的理想的锂离子电池负极材料。但是在充放电过程中大的体积膨胀而导致循环性能差的缺点是阻碍其商业化应用的关键问题。本文以发展综合性能优良的锡基体系负极材料为目标,采用简单的球磨法来制备锡基体系复合负极材料,主要研究了模板法及添加MoS2后对复合材料结构及电化学性能的影响。研究结果如下:（1）以金属锡为锡源,氯化钠为模板,柠檬酸为碳源,通过简单的球磨法制备了Sn/SnOx/C复合材料。该复合材料呈现一种纳米片结构,并且Sn/SnOx纳米粒子嵌入在碳纳米片里。该复合材料作为锂离子电池负极材料时,表现出优异的倍率性能和循环性能,在5.0A/g的电流密度下,可逆比容量仍然可以保持在385mAh/g;在电流密度为500mA/g下,循环200次后,比容量仍然高达577mAh/g。其高的比容量和稳定的循环性能与复合材料的结构紧密有关,在充放电过程中,碳纳米片不仅能够避免Sn/SnOx纳米粒子与电解液的直接接触,而且能够抑制Sn/SnOx纳米粒子的体积膨胀,从而导致了复合材料优异的电化学性能。（2）以二水钼酸钠为钼源,硫脲为硫源,氯化钠为模板,柠檬酸为碳源,商业化金属锡为锡源,通过球磨法和原位气相沉积法制备了Sn@SnOx@MoS:@C复合材料。在氯化钠模板的作用下,原位合成了MoS2@C纳米片并且成功的将Sn@SnOx纳米粒子包覆。当作为锂离子电池负极材料时,Sn@SnOx@MoS2@C复合材料展现了非常优异的电化学性能。在电流密度为5.0A/g时,可逆比容量仍然高达500 mAh/g;在电流密度为2.0A/g时,循环800次后,比容量仍然高达530mAh/g,在大电流密度下仍然表现出非常优异的循环稳定性。Sn@SnOx@MoS:@C复合材料之所以能表现出如此优异的电化学性能,这主要归因于MoS2@C纳米片较强的机械强度在充放电过程中能够抑制Sn@SnOx纳米粒子的体积膨胀,并且在循环过程中能够阻止Sn@SnOx纳米粒子与电解液的直接接触,这样就使得在循环过程中,Sn@SnOx@MoS2@C复合材料的结构能够一直保持稳定以不至于崩塌。（3）以商业化金属锡为锡源,氯化钠为模板,柠檬酸为碳源,加入自制的MoS2,经过球磨、烧结之后,制备了 Sn/SnOx/MoS2/C复合材料。在氯化钠的作用下,经过球磨和烧结之后,纳米大小的Sn/SnOx纳米粒子和MoS2粒子分散在碳纳米片基体中。当把Sn/SnOx/MoS2/C复合材料作为锂离子电池负极材料时,表现出了完美的电化学性能,当电流密度为5.0A/g时,Sn/SnOx/MoS2/C复合材料的比容量高达698mAh/g,在电流密度为3.0A/g下,循环800次后,容量仍然保持在725.3mAh/g,表现出优异的倍率性能和大电流密度下的循环稳定性。其卓越的电化学性能归因于以下几点:一方面碳纳米片在充放电过程中不仅能够抑制Sn/SnOx纳米粒子的体积膨胀,而且能够阻止电解液与Sn/SnOx纳米粒子直接接触,另一方面,MoS2的加入不仅可以增强碳纳米片的机械强度而且可以为复合材料提供更多的储锂活性位点并且有利于离子的运输,从而导致高的比容量和优异的倍率性能。
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