丙二酸四酰胺类萃取剂的合成及其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的萃取研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:kmyzchenpeng
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近百年来人们对于能源的需求量急剧增加,各种能源短板与环境问题被暴露在我们的面前。通过与其它能源的对比研究显示,核能被认为是最具有潜力而且清洁、高效的能源。在核燃料循环过程中,乏燃料的后处理是重中之重,尤其是对于铀、钍等核燃料的回收。目前,以TBP为萃取剂的PUREX流程是比较成熟的乏燃料后处理流程,但由于TBP含磷易辐解等缺陷,我们仍有必要寻找更加合适优良的萃取剂。在本实验中我们以乙二胺、米氏酸、二正丁胺、二正己胺、二正辛胺等为原材料,使用两步合成法合成了三种不同碳链的同系列丙二酸四酰胺类萃取剂(TB-BisMA,TH-BisMA,TO-BisMA);利用核磁共振谱图、红外光谱图、质谱图对中间产物以及三种萃取剂的结构进行了表征;利用紫外-可见分光光度计研究了萃取剂种类、萃取平衡时间、稀释剂种类、所萃金属离子溶液酸度、萃取剂浓度、盐析剂浓度对萃取分配比的影响。实验结果表明:产物TH-BisMA在以煤油为稀释剂、水相酸度为5.0 M、萃取平衡时间为35 min为萃取条件的情况下萃取U(VI)的效果最好,其萃取分配比D可达113.47,这意味着萃取率可达99.00%,机理分析其为中性络合的萃取过程,TH-BisMA萃取U(VI)的配位比为1;产物TH-BisMA在以二甲苯为稀释剂、水相酸度为5.0 M、萃取平衡时间为40 min的萃取条件下,可以很好的萃取Th(IV),其萃取分配比可达到43.10,即萃取率可达97.00%,机理分析其也为中性络合的萃取过程,TH-BisMA萃取Th(IV)的配位比为2。在此过程中,我们也对比研究了TO-BisMA对U(VI)、Th(IV)的萃取效果,发现其在最优条件下的分配比分别为34.38,31.07,逊色于TH-BisMA的萃取效果。在此基础上,我们研究了TH-BisMA和TO-BisMA对于Eu(Ⅲ)的萃取效果,最佳萃取率分别为26.78%与7.40%,萃取效果并不理想。由此可见,TH-BisMA可以很好地萃取回收乏燃料后处理过程中的U(VI)、Th(IV),从而在核燃料循环过程中具有很大的应用前景。
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