微-介复合孔道磷酸硅铝分子筛材料的合成与性能研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:gongwj123
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我国是一个人口大国,虽然石油资源丰富,但人均占有率较低。石油是不可再生资源,实现其最大化利用,提高其利用效率是当前面临的重要课题。磷酸硅铝分子筛SAPO-11因其独特的孔道结构特征,被广泛应用在催化、吸附、石油化工等领域中。其在长链正构烷烃临氢异构化反应中具有优异的催化性能,是一种极具发展潜力的催化材料。但是,微孔结构限制了其更广泛的应用。近年来,多级孔道分子筛因其具有良好的介孔间传质能力,成为当前异构化催化剂研究的热点。本文首先合成了具有微孔结构的SAPO-11分子筛,并对合成条件进行了筛选。采用两种不同的硅源和铝源为前驱体,考察了硅铝比、晶化温度和晶化时间对合成SAPO-11分子筛结构与晶化度的影响,得到了合成微孔SAPO-11分子筛的最佳反应条件,为进一步合成多级孔复合结构的SAPO-11分子筛提供便利条件。其次,利用十二烷基磷酸、聚醚、聚乙烯醇以及自合成的聚乙烯醇磷酸酯作为模板剂,在微孔SAPO-11的最佳合成条件下,制备了一系列具有多级孔结构的SAPO-11分子筛,并利用多种分析手段对其进行了结构与表面形貌表征。结果发现,采用十二烷基磷酸为模板剂合成的样品比表面积较高,使用聚醚合成的样品结晶度较好,而聚乙烯醇磷酸酯合成的分子筛在酸强度指标上具有明显优势。最后,对合成的多级孔结构SAPO-11分子筛进行了催化性能表征。以正己烷为反应物,考察催化剂在加氢异构化反应中的催化效能。结果表明,这些采用两亲分子作为模板剂合成的多级孔道结构SAPO-11分子筛均具有优异的反应选择性,其中聚乙烯醇为模板剂合成的样品在产物转化率和催化选择性方面表现最好。
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