【摘 要】
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人工合成染料广泛应用于制革,涂料以及化妆品等行业,也是工业废水中的常见污染物之一。即使废水中染料残留物的浓度很低也会对环境和生物造成严重的危害。因此,在排放前将工业废水中的染料降解为无毒无害的产物十分必要。光催化为降解有机污染物提供了一个利用太阳能且无二次污染的理想途径。Ui O-66-NH_2,是具有可见光吸收性能的金属-有机骨架化合物(MOFs),近年来引起了光催化领域研究人员的广泛关注。本论
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人工合成染料广泛应用于制革,涂料以及化妆品等行业,也是工业废水中的常见污染物之一。即使废水中染料残留物的浓度很低也会对环境和生物造成严重的危害。因此,在排放前将工业废水中的染料降解为无毒无害的产物十分必要。光催化为降解有机污染物提供了一个利用太阳能且无二次污染的理想途径。Ui O-66-NH2,是具有可见光吸收性能的金属-有机骨架化合物(MOFs),近年来引起了光催化领域研究人员的广泛关注。本论文设计了一系列Ui O-66-NH2/Ag/AgCl复合物,系统的研究了其用于可见光下光催化降解罗丹明B的性能,主要研究成果如下:1.通过沉淀-光沉积法制备了一系列不同银含量的Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl复合物,成功地在Ui O-66-NH2的表面负载了Ag/Ag Cl,形成了异质结,并且没有破坏MOFs的骨架结构。UV-vis结果表明Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl结构中的Ag具有表面等离子体共振效应(SPR)。在可见光条件下测试了Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl系列样品降解罗丹明B的光催化性能,其中Ag含量为16.2 wt.%的Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl表现出了最高的光降解速率,分别是Ui O-66-NH2和Ag/Ag Cl的10倍和4倍。Ag的SPR效应增强了吸收可见光的能力,异质结的形成则加速了光生电子和空穴的分离,二者的协同作用极大的提高了光降解的活性。通过活性物种俘获实验确定了在该体系的光降解反应过程中,超氧自由基(·O2?)是主要活性物种。此外,通过对电子传输路径的研究,发现Ag的SPR效应加剧了光生电子的产生,有利于·O2?的形成。2.选取最优Ag含量的UiO-66-NH2/Ag/AgCl样品,考察了不同合成方法对Ui O-66-NH2样品的形貌,配体缺陷和光催化性能的影响。研究表明,羧酸可以增加Ui O-66-NH2的配体缺陷,具有更多配体缺陷的Ui O-66-NH2具有更好的导电性,更高的光生载流子分离效率和更快的电荷传递能力。这些改善的光电性质有利于Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl体系中光生载流子的传递和分离,有效地提高了Ui O-66-NH2/Ag/Ag Cl体系的光催化能力,其光催化降解速率是MOFs缺陷较少的UiO-66-NH2/Ag/Ag Cl样品的6.3倍。
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