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钛硅分子筛TS-1是一类骨架中硅原子被钛原子部分取代的具有MFI拓扑结构的杂原子沸石分子筛。在与稀双氧水组成的温和催化氧化体系中,TS-1具有优异的选择氧化性能。自二十世纪八十年代问世以来,钛硅分子筛TS-1的合成、表征及其工业应用成为人们研究的热点。本论文以自制四丙基氢氧化铵为模板剂、正硅酸乙酯为硅源、钛酸四丁酯为钛源,采用快速水热法在100ml和2L釜中分别合成了纳米钛硅分子筛TS-1。运用XRD、FF-IR、UV-Vis和TEM等手段对分子筛进行表征,并考察了它的苯酚羟基化反应性能。结果表明水热法快速合成的纳米TS-1放大合成重复性好,催化剂粒径保持在80～100nm;用于苯酚羟基化反应中,苯酚的转化率大于27%,双氧水的有效利用率大于86%。论文研究了钛硅分子筛TS-1催化甲乙酮氨氧化反应的性能。在常压下间歇釜中,分别考察了反应物的加料方式、溶剂、催化剂用量、反应温度、反应物料配比以及TS-1晶粒尺寸等因素对甲乙酮氨氧化反应的影响。甲乙酮氨氧化反应最佳反应条件为:75℃、21. 6gTS-1/mol(甲乙酮)、NH3:H2O2:MEK=4:1. 5:1(摩尔比);最佳溶剂是叔丁醇或叔丁醇和水的混和液;双氧水和氨水采用连续进料可以缓解双氧水的分解。在最佳反应条件下,甲乙酮的转化率和甲乙酮肟的选择性可分别达到99. 4%和99. 8%。甲乙酮氨氧化反应性能受催化剂晶粒尺寸影响显著,晶粒尺寸小的纳米TS-1的反应性能较好。甲乙酮氨氧化反应遵循羟胺机理。考察了甲乙酮氨氧化反应中催化剂的再生性能,结果表明,催化剂经过焙烧再生,重复使用五次催化活性不下降,但是反应后催化剂不经焙烧处理直接进行反应,反应性能迅速下降。对纳米TS-1采用TPAOH等方法改性,运用XRD、FT-IR、UV-Vis、TEM、XRF、N2物理吸附等表征手段对改性前后TS-1进行分析,结果表明,TPAOH改性对纳米TS-1的晶体结构、总钛含量没有影响,但使骨架钛减少,非骨架钛增加;在颗粒上形成了大量孔径为1. 1纳米左右的微孔和孔径为2～90纳米的空腔和凹坑。该法改性得到的催化剂用于甲乙酮氨氧化反应,不经过焙烧再生,重复使用三次活性不下降;将TPAOH改性的纳米TS-1用于苯酚羟基化反应,苯酚的转化率达到31. 6%,H2O2的有效利用率达到97. 5%。