管式高容量直接碳固体氧化物燃料电池的制备及其在便携式电源方面的应用

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作为一种高效清洁利用碳的能量转换装置,直接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)因具有全固态结构、能量密度高、环境友好、能量转换效率高等显著优点受到世界各国研究者的关注。本论文的研究内容围绕管式电解质支撑的DC-SOFC的制备及其在便携式电源的应用而展开:深入探讨了浸渍法制备管式YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)电解质的工艺条件,并制备出管式电解质支撑的电池组;同时,开发了一种外侧阳极的管式高容量的DC-SOFC电池组系统,解决了碳容量受限制的问题,为便携式电源走向实际应用提供了实验和理论基础。电解质的制备工艺直接影响着电池的电化学性能,浸渍法作为一种工艺简单、成本低廉的陶瓷成型工艺适合用于制备管状电解质。本文针对浸渍法工艺制备管状电解质过程中,出现的开裂问题及制备出的电解质不致密的现象,探讨了不同YSZ固含量的电解质浆料浸渍配方,制备出相应的固体氧化物燃料电池(SOFC)。研究表明采用YSZ固含量为37%的电解质浆料制备出的电解质膜的微观结构最为致密,其厚度为180μm,组成电解质支撑的SOFC,电池结构为Ag-GDC/YSZ/Ag-GDC,单电池以加湿氢气为燃料,空气中的氧气为氧化剂,在800°C时取得了296 mW·cm-2的最大功率密度,为组装成高容量的管式DC-SOFC提供了理想的制备工艺和致密的电解质膜。采用固含量为37%YSZ电解质浆料制备了管式电解质支撑体,并以此为基础制备出了三节、五节串接的电池组,分别采用加湿氢气和负载5 wt.%铁的活性炭测试电池组在不同温度下的电化学性能,实验结果表明三节、五节电池组在800°C以氢气为燃料的开路电压(OCV)分别为3.21、5.43 V,最大功率分别为3.6、4.35 W,随后三节、五节电池组分别采用3.0 g、5.0 g负载5 wt.%铁的活性炭为燃料,电池组在800°C下的OCV分别为3.12、5.3 V,最大功率分别为3.2、3.8 W。1 A的恒电流放电时间分别为3.5、2.6 h,实现了浸渍法用于制备高输出电解质支撑的DC-SOFC的电池组。针对前面组装的电池组恒电流放电时间不长的问题,制备了一种高容量的管式电池组系统,该系统将Ag-GDC阳极制备在管式电池的外侧,采用石英管作为活性物质的容器,解决了传统燃料受到限制的问题,实现了电池组长时间连续放电。制备了三节、五节串接的外侧阳极DC-SOFC电池组,电池组分别装入17 g、30 g的活性物质,在800°C时的功率输出分别为3.7、6.3 W,1 A的恒电流放电时间长达19、14 h。为了推进便携式电源的应用,自制了一种适合管式电池组的便携式加热系统,该加热系统具有较长的工作稳定性,采用单节DC-SOFC测试结果表明,电池在800°C时的最大功率密度为220 mW·cm-2。同时简要测试了两节串接的DC-SOFC的电池组性能,电池组在830°C时的功率输出为1.06 W。该系统的制备为便携式电源的实际应用提供了实验基础和理论模型。
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