离子液体作为一种新的催化材料，理化性质优异，用于催化C4烃烷基化反应获得了较好的效果，有望代替浓硫酸和氢氟酸催化剂。但是离子液体催化C4烷基化的机理不能照搬常规浓硫酸和氢氟酸催化C4烃烷基化反应的碳正离子机理，且仅通过实验研究很难对反应机理给出合理的完整解释。因此，本文采用以量子化学计算手段为主，并辅以一定的验证性实验的方法研究离子液体催化C4烃烷基化的反应机理。 本论文首先运用密度泛函理论B3LYP方法和从头算HF方法分别计算强B酸催化机理，按照优化基态、拟定模型、寻找过渡态(TS)、通过振动分析确认TS、内禀反应坐标(IRC)追踪反应历程进而确认反应物、TS和产物这个顺序计算了主反应链上的每一步反应，同时计算了反应活化能和一些热力学参数。通过分析得知，两种方法的计算结果基本一致，并与实验结果相吻合。其次，运用密度泛函理论B3LYP方法优化计算氯铝酸离子液体的结构，并得到与实验测定结果一致的红外谱图。根据电荷和轨道性质确定离子液体的活性来自于Al，为后面的催化反应机理计算模型建立打下了良好基础。 根据季铵盐氯铝酸离子液体的结构性质计算得到它的活性来自于阴离子部分，最终是来源于AlCl3，因此，运用密度泛函理论B3LYP方法计算了AlCl3和丁烯之间的作用，发现AlCl3能导致丁烯发生异构并与之形成配合物，这种配合物夺取异丁烷上的H-生成叔丁碳正离子，进入C4烃烷基化反应循环中去，实现L酸催化过程。同时，由不可能完全干燥的原料带进反应系统的水可以使离子液体呈现出较强的B酸酸性，所以说，离子液体催化机理是L酸和B酸协同催化，且烯源和烷源碳正离子同时存在。计算发现，阳离子对反应体系尽管不起到决定性的影响，但会起到空间效应的物理影响。另外，ONIOM分层计算离子液体分子(MM方法计算)、反应物和产物(QM方法计算)或者反应过渡态(QM方法计算)组成的反应体系时发现反应过渡态和机理没有发生变化，但体系的总能量有所降低，使反应更易进行。 为了进一步验证计算结果，通过氯铝酸离子液体对异丁烯及异丁烷和异戊烷的催化研究，进一步验证烷基化反应的碳正离子机理。AlCl3与丁烯之间作用形成的配合物的红外谱图发现，528cm-1是Al和丁烯双键之间配合作用的振动频率，说明L酸催化烷基化反应由AlCl3活性中心活化烯烃启动。酸性离子液体催化异丁烷和异戊烷反应，收集到微量氢气，说明发生了氢负离子转移反应，证明了计算结果。总之，本论文提出的氯铝酸离子液体催化C4烃烷基化反应机理对离子液体烷基化工艺的进一步开发和新型离子液体催化剂的功能化设计具有一定的理论指导意义。