磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的制备与性能研究

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磷是自然水体中主要的营养元素,磷含量超过一定浓度范围会引发富营养化,所以有效的降低磷浓度是急需解决的问题。外部的磷进入自然水体与泥沙一起沉降到水体底部形成沉积物,最终成为磷的内汇。环境条件变化,沉积物中的磷会不断的向上覆水体释放,成为内部污染源。大多数自然水体一年中至少经历一次这样的源—汇转换。传统的污水处理工艺只是降低了上覆水体的磷浓度,不能有效的阻断沉积物中磷再次向上覆水体释放。传统的除磷技术没有办法打破自然水体中磷的源—汇转换,水体依然会出现富营养化现象。此外,这些技术没有将水体中磷元素分离与回收利用、优化磷循环系统结构作为最终目的。因此,本文制备了一种对自然水体中的磷酸根有优异去除效率以及具备良好磁性能的磁性复合有机高分子磷酸根去除剂。本论文设计三因素三水平正交实验探究制备磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的最佳实验条件,研究反应时间、反应温度和金属盐加入量对合成的除磷剂除磷效率的影响。结果表明,在反应时间为4 h、反应温度为65℃以及金属盐的加入量为12.96 mmol的合成条件下,制备出的磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的除磷效率达到了90.07%。接着,在此最佳制备条件下,通过改变加入的金属离子种类制备出九种不同类型的磁性复合有机高分子磷酸根去除剂。比较九种除磷剂的除磷效率,筛选出最佳除磷剂类型为La3+/poly(acrylamide-co-acryloyloxyethylthimethylammoniumchloride)/Fe3O4[La3+/CPAM/Fe3O4]。为了考察磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的形貌特征、元素和化学键组合以及磁响应性,对除磷剂进行表征实验。结果表明,通过透射电镜分析,成功合成出的磁性复合有机高分子磷酸根去除剂,是具有球形的核-壳结构,粒径是15-40 nm;X射线光电子能谱分析结果显示,在结合能(BE)为132.9 e V处出现P 2p峰,说明能够分离磷酸盐;傅里叶变换红外谱图结果表明,波长540 cm-1处新O-P-O弯曲振动峰,说明成功结合磷酸盐;振动样品磁强计表明,该除磷剂具有良好的磁响应性,能够有效的将产生的磁性不溶物分离出自然水体。进一步研究了磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的除磷性能,考察不同实验条件下除磷效率所受的影响。结果表明,在施加外磁场的作用下,磁性复合有机高分子磷酸根去除剂对pH有较强的依赖性,pH升高除磷效率也升高,pH为11时,除磷效率达到100%。此外,在竞争性阴离子Cl-,HCO3-,SO42-和NO3-存在的情况下,除磷剂对磷酸盐有较高的去除率。这一结果表明,该除磷剂对自然水体中的磷酸盐有较好的亲和力。此外,当除磷剂的加入量为3.75 g·L-1时,磁性复合有机高分子磷酸根去除剂的除磷效率达到最大。在初始磷酸盐浓度为50 mg·L-1,体系pH为7的条件下,该除磷剂加入量为3.75 g·L-1时,对磷酸盐有较高的去除率能达到90.07%。
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