【摘 要】
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水体中各类污染物的不断检出及其浓度增加对环境的潜在有害影响现已成为普遍问题。因此,去除其中的难降解有机污染物已成为当前城市水环境整治修复工作的焦点。目前,以过硫酸盐为主导的高级氧化技术作为新兴技术走入大家视线,因为其设计简单,成本低且能够有效去除污染物。但是此技术选择合适的催化剂是催化效率的主要决定因素。其中,铁基催化剂是目前应用最广泛,成本最低的PMS催化剂,但传统的铁基催化剂铁浸出量大、合成过
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“三峡库区水循环演变机制与水安全保障技术集成及应用”（2017YFC0404704）
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水体中各类污染物的不断检出及其浓度增加对环境的潜在有害影响现已成为普遍问题。因此,去除其中的难降解有机污染物已成为当前城市水环境整治修复工作的焦点。目前,以过硫酸盐为主导的高级氧化技术作为新兴技术走入大家视线,因为其设计简单,成本低且能够有效去除污染物。但是此技术选择合适的催化剂是催化效率的主要决定因素。其中,铁基催化剂是目前应用最广泛,成本最低的PMS催化剂,但传统的铁基催化剂铁浸出量大、合成过程复杂、Fe3+/Fe2+循环效率低等问题影响了其催化效能。针对以上问题,本研究拟通过环保简单的生物模板法合成稳定、高效、经济的Fe2（MoO4）3催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解水中的难降解有机污染物。主要研究内容与结论如下:（1）制备了一系列具有不同Fe/Mo摩尔比的Fe/Mo基氧化物（Fe2（MoO4）3）介孔复合材料并对其进行了一系列表征。主要方法与结果如下:通过以咖啡渣为生物模板,先用不同Fe/Mo摩尔比金属溶液浸渍咖啡渣,然后在400℃温度下煅烧以去除模板。制备过程简单,环保,经济,无毒的前体。制备的铁钼比为8:1,6:1,4:1催化剂均为Fe2（MoO4）3,随着Mo的剂量相对增加到2:1时,制备的催化剂为Fe2（MoO4）3与MoO3的混合物。只有铁的时候,材料为无定形氧化铁,而只有钼时,材料为MoO3。掺Mo前所得到的无定形氧化铁表面光滑,为不规则结构。掺杂磷钼酸后,Fe2（MoO4）3-4的表面产生许多孔和正方形板状的鳞屑。无定形氧化铁与Fe2（MoO4）3催化剂的比表面积分别为46.87 m~2/g和27.87 m~2/g,平均孔径分别为4.63 nm和35.55 nm,说明掺钼后催化剂表面由微孔变成了中孔。根据XPS分析,Fe2（MoO4）3主要由Fe（Ⅲ）和Mo的五价六价组成,内部的氧的形式主要为晶格氧（Oα）,表面化学吸附的氧和弱键合的氧（Oβ）以及吸附的水（Oγ）。（2）比较了不同比例Fe2（MoO4）3材料催化PMS降解罗丹明B的效能,并探究体系催化效果的影响因素。结果显示:不同比例催化性能优劣顺序为4:1>2:1>6:1>8:1,而掺入Mo前的无定形氧化铁效果比这几个比例的都差,由此看出Mo和Fe的共同作用改善了催化剂的催化性能,Fe2（MoO4）3中的Mo可能对改善Fe3+/Fe2+循环有着潜在作用。通过对Fe2（MoO4）3/PMS活化体系降解性能环境因素影响分析发现,PMS浓度增大,降解去除率增加;催化剂投加量增大,降解去除率增加;溶液温度由15℃升高至25℃时,降解效果上升;p H对降解去除率影响较小,p H在3-11的范围内都有出色的效果,最佳p H值为3;在无机阴离子干扰实验中,Cl-,NO3-在低浓度是没有任何抑制作用。H2PO42-和腐殖酸HA抑制明显。Fe2（MoO4）3/PMS活化体系针对染料（MO、MB）和抗生素（PEF、CIP）等有机污染物均有非常好的催化降解性能,催化降解快速、高效。对于自然水体,Fe2（MoO4）3/PMS活化体系的降解效果受到了抑制。Fe2（MoO4）3重复利用实验5次后,罗丹明B的降解去除率依然保持在80%,铁泄漏量为0.048 mg/L,Fe2（MoO4）3具有良好的重复利用性和结构稳定性。（3）为了进一步探究该活化体系的降解机理,本体系使用淬灭实验与EPR检测实验,探究了Fe2（MoO4）3/PMS活化体系中活性氧物质主要为·OH和SO4·-和~1O2。通过LC-MS的中间产物分析,在Fe2（MoO4）3/PMS系统中,通过N脱乙基,生色团裂化,开环和矿化四个步骤降解罗丹明B。在Fe2（MoO4）3/PMS系统中的降解机理:一方面,催化剂中的Mo元素作为助催化剂可以促进Fe（Ⅲ）向Fe（Ⅱ）的转化。另一方面,在Fe2（MoO4）3/PMS系统中,Mo（Ⅵ）过氧复杂化合物和晶格氧（Oα）可以产生单线态氧,有利于降解的进行。本文对Fe2（MoO4）3/PMS活化体系的催化性能、影响因素、稳定性与普适性,以及降解途径进行了分析,同时从自由基与非自由两种途径揭示了Fe2（MoO4）3/PMS活化体系的降解机理,为活化体系走向实际应用提供更多的理论支持。
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