六方相WO3基可见光催化剂的制备及其性能研究

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新型高效的可见光催化剂一直是光催化领域研究的热点。以TiO2为代表的多数传统光催化剂仅能利用太阳光中的紫外光部分,可见光区的太阳能利用率较低在一定程度上限制了光催化技术的发展和应用。因此,开发可见光响应的光催化剂具有重大的现实意义。当前对于提升可见光区能量利用率的研究主要分为两个大类:其一,对传统的紫外光响应催化剂进行修饰改性;其二,开发新型的可见光响应的光催化剂。  本论文致力于新型可见光催化剂的开发,并通过溶剂热法制备出类球形结构的亚稳态六方相WO3(h-WO3)光催化剂。通过构筑合理的异质结结构来提升光生电子-空穴对的分离效率,并提升其可见光响应范围和光催化剂性能。具体研究内容如下:  (1)以h-WO3为基础,通过简单的沉淀法制备出Ag3PO4/h-WO3异质结光催化剂,并有效利用各种表征手段探究该材料的性质。相比于传统的Ag3PO4/WO3异质结光催化剂,Ag3PO4/h-WO3体系在降解甲基橙(MO)的过程中展现出更加优异的可见光催化性能。实验结果和测试数据显示,Ag3PO4/h-WO3体系超强的可见光催化性能主要归因于高价钨(W6+)和低价钨(W5+)循环过程中所产生的超氧自由基(·O2-)。另外,在相同条件下,Ag3PO4/h-WO3异质结光催化剂在降解MO的过程中展现出比纯Ag3PO4光催化剂更强的稳定性,表明h-WO3能够在一定程度上克服Ag3PO4材料光腐蚀问题。基于捕获剂实验和XPS数据分析,我们提出了Ag3PO4/h-WO3异质结光催化剂的光催化机理。  (2)基于上一工作的研究成果,通过两步法(离子交换-光还原)制备出Ag_AgCl/h-WO3异质结光催化剂。我们采用了几种技术手段对Ag_AgCl/h-WO3复合光催化剂进行了表征,并通过在可见光(λ>420 nm)下降解罗丹明B(RhB)测试光催化剂的光催化活性和稳定性。实验结果显示,h-WO3的理论占比(wt%)为4.60%时,该复合光催化体系表现出最强的光催化性能。依据实验数据和表征结果,Ag_AgCl/h-WO3异质结光催化体系具备超强的光催化活性主要归因于:其一,h-WO3能够在一定程度上抑制Ag_AgCl体系的团聚;其二,Ag_AgCl等离子共振体系的高效利用;其三,实现对h-WO3中不同价态钨离子转变的有效利用;其四,h-WO3与Ag_AgCl之间形成高效的异质结结构。
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