水化硅酸钙(Calcium-Silicate-Hydrates，简称C-S-H)是硅酸盐水泥的主要水化产物，对水泥混凝土的强度和耐久性有着重要影响，因此一直以来都是水泥基材料领域的研究重点。水化硅酸钙因其在常温下无定形态的结构，使得人们对其分子结构仍无定论，只局限于研究一系列与水化硅酸钙结构相似度较高的天然矿物，如托贝莫来石(Tobermorite)和尖乃石(Jennite)。以此为依据，本文以类C-S-H硅酸盐晶体结构为出发点，建立了水化硅酸钙的相关模型，依据第一性原理和分子动力学方法系统研究了水化硅酸钙的各种物理化学性质，从理论和实验两个方面对水化硅酸钙的结构、力学、动力学特性进行了多层次、多尺度分析与验证。　　基于密度泛函理论，对尖乃石和不同层间距的托贝莫来石结构(9(A)、11(A)、14(A))进行第一性原理计算，首次使用了非局域性范德华力作用进行类C-S-H硅酸盐晶体的结构优化。结果表明，尖乃石和9(A)、11(A)、14(A)托贝莫来石结构的力学性能参数虽与C-S-H凝胶的实测值有所偏差，但其晶胞参数、体积模量、剪切模量、杨氏模量等计算结果与其他研究者对于各体系的理论计算或实验数据吻合较好。　　基于分子动力学方法，对9(A)、11(A)、14(A)托贝莫来石结构进行分子尺度模拟，探讨其纳米尺度结构及力学动力学特性。结果表明，动力学运算之后各结构趋向于玻璃态的无定形结构而非规则的晶体结构。层间距及水分含量对模拟体系中的硅钙原子的局域结构有重要影响。　　通过分子动力学模拟和蒙特卡罗模拟构建出无定形态的C-S-H凝胶模型，并对所构建的结构与其他研究者的计算和实验结果进行对比验证。通过控制水含量构建出不同干燥程度的C-S-H凝胶模型。结果表明水分子的浸入会导致C-S-H凝胶z方向长度显著变化。饱和C-S-H凝胶中不同原子的运动能力Si＜Ca≤O＜H。随着H2O/Si的升高，C-S-H从类似于玻璃的无定形态结构逐渐转变为更加有序的层状结构。　　实验上，应用溶液反应法和C3S水化法制备水化硅酸钙，并对其进行多种方法的表征。研究表明溶液反应法制备的C-S-H均由较为疏松的片状颗粒堆叠而成，而水化合成法制备的C-S-H的形貌为针棒状。且随着钙硅比的增加，C-S-H聚合程度下降。根据透射电镜图像，C-S-H样品为半结晶态，通过统计条纹宽度证明C-S-H为半结晶态11(A)托贝莫来石。　　本论文的研究内容可以增进在纳观、微观尺度上对水化硅酸钙结构特性的理解，同时也进一步丰富了第一性原理计算和分子模拟的应用领域。在目前水泥基材料的原子模拟研究仍较为缺乏的情况下，这一领域在未来必将有更大的发展空间。