改性纳米TiO2/无纺玄武岩纤维复合光催化剂降解氨氮废水的研究

来源 :天津工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:qiuxue6
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本文耦合金属沉积和离子掺杂两种改性机理制备Ag0-Ce4+-La3+/TiO2粉体光催化剂,并选用具有优良机械性能、耐高温、耐水性和耐酸碱腐蚀的无纺玄武岩纤维(Basalt Fiber,简写为BF)作为光催化剂载体,采用溶胶-凝胶方法制备Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/玄武岩纤维复合光催化剂。采用UV、XRD、SEM、TEM、XPS等对改性Ti02光催化剂的结构和性能进行表征。以氨氮为主要目标降解物,通过研究材料制备工艺参数以及反应条件等因素探讨其对改性氧化钛催化活性的影响规律。采用正交实验法研究了 AgN03、Ce(NO3)3·6H2O、La(N03)3·6H20改性剂的最佳配比,当Ag:Ce:La = 3:2:3(摩尔百分比)时,催化剂的活性最高。Ag元素以Ag0的形式沉积在催化剂表面;Ce、La元素分别以Ce4+和La3+的形式存在并进入到TiO2晶格内部取代部分Ti4+,形成固溶体Ti(1-x-y)CexLayO2,禁带宽度从3.2eV降到2.13eV。改性剂加入后强烈地抑制了晶粒长大及晶体从锐钛矿相向金红石相转变。Ce4+-La3+和Ag0的耦合作用使得Ag0-Ce4+-La3+/TiO2的禁带宽度小于 Ce4+-La3+/TiO2 或 Ag0-TiO2 的禁带宽度。与 3%Ce4+-La3+/TiO2 和 3%Ag0-TiO2相比,3%Ag0-Ce4+-La3+/TiO2粉体光催化剂光谱响应区域最大。氨氮废水的处理结果表明3%Ag0-Ce4+-La3+/Ti02粉体光催化剂6h氨氮降解率可达93.9%。无纺玄武岩纤维(BF)的预处理结果表明,在3mol/LH2SO4中酸蚀14h后,纤维负载TiO2量最大,为42.9%。600℃热处理的Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/BF复合光催化剂中TiO2涂层厚度约为1OOnm,TiO2晶粒尺寸为30nm。3%Ag0-Ce4+-La3+/TiO2/BF复合光催化剂在6h的氨氮降解率达到了 95.3%。氨氮浓度从60.4mg/L 降到了 2.8mg/L,NO3-N、NO2-N 的浓度分别从 1.3mg/L、Omg/L 增加到了 8.8mg/L、4.3mg/L,达到了 74%的总氮去除率。在反应物浓度较低,光照一定的情况下,复合光催化剂的氨氮降解率随氨氮废水pH值的增大而增大,随热处理温度的升高先增大后减小。获得最大氨氮降解率的实验条件是:氨氮废水pH=11,复合光催化剂热处理温度600℃,改性剂Ag:Ce:La=3:2:3。催化动力学研究表明:不同改性剂添加量、热处理温度及pH值时改性Ti02负载玄武岩纤维复合光催化剂降解氨氮废水的催化氧化反应遵循Langmuir-Hinshewood 一级反应动力学模 型。
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