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氨硼烷(NH3BH3,AB)作为储氢材料具有一系列的优点:超高的含氢量(19.6 wt%),便于储存和运输,热稳定性适中,且释放的氢气中不含有毒副产物,可直接用于燃料电池。氨硼烷水解放氢具有放氢量大,速率快,反应温度低,便于储运等优点,近年来受到众多研究者的青睐。通过大量文献的调研发现目前大多数用于氨硼烷水解放氢的催化体系中都需要加入四氢呋喃、乙醇、异丙醇等有机溶剂以增加催化剂的溶解度,且放氢不完全,反应机理不明确。为解决目前氨硼烷水解制氢体系存在的问题,本文设计合成了一系列水溶性良好的金属配合物,研究了反应温度、溶液p H值、底物浓度及催化剂用量对配合物催化性能的影响,并通过动力学同位素效应对催化反应的机理进行了探究。主要研究内容包括:催化剂合成:带有取代基的嘧啶基吡唑类催化剂和联吡啶、联嘧啶类催化剂。(1)分别利用催化剂1和催化剂11研究了温度对催化活性的影响。研究了催化剂1在50-90°C时的催化活性,当反应温度为90°C时,在1.0 h内即可完全释放出3当量的氢气,且TOF可达1240 h-1。研究了催化剂11在65-85°C的催化活性,80°C时,TOF可达14090 h-1。各类催化剂的活性不同,最终反应温度选用80°C。(2)利用催化剂1研究了溶液p H值对催化活性的影响,催化剂催化活性随着p H值的增加先增大后减小,在p H=9时表现出最高的催化活性,因此选用p H=9作为最优的p H值。(3)在反应温度80°C和pH=9的条件下,分别利用催化剂8和11研究了氨硼烷浓度(0.05-0.30 mol/L)对放氢量和放氢速率的影响。发现氨硼烷浓度为0.10 mol/L时放氢速率适中且TOF值较高,分别为3550 h-1和14090 h-1。因此选用0.10 mol/L作为最优的底物浓度。(4)在温度80°C和p H为9的条件下,利用催化剂10和11,分别考察了催化剂用量(0.5-2.0μmol)对放氢速率的影响。发现催化剂用量为1.0μmol时能够催化1 mmol的氨硼烷完全释放出3当量的氢气,且TOF值较高。综合考虑催化剂成本及放氢效率,选用1.0μmol作为最优催化剂用量。(5)通过反应温度对催化剂催化活性的考察,计算得到了催化剂1(56.2 k J/mol)和催化剂11(41.1 k J/mol)催化氨硼烷水解放氢时各自体系的活化能。通过动力学同位素效应对催化氨硼烷水解放氢的反应机理进行了探究。