环境水体中汞离子的表面增强拉曼检测及去除技术的研究

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汞离子(Hg2+)的暴露对人体健康构成了严重的威胁,目前对痕量Hg2+测试提出了较高的要求。本研究基于T-Hg2+-T理论合成一种Au-DNA成膜基底,利用表面增强拉曼散射技术实现测试水体中痕量Hg2+的目的。结果表明:Au浓度为3×10-3mol·L-1、成膜剂Nafion为0.0004%时,Au-DNA具有强度最高的拉曼信号,其SERS检测下限是1×10-12 mol·L-1,与之前报道相比具有更高的灵敏性,可以达到国家饮用水监测标准。该基底对Hg2+的检测具备特异性,不能够被基质中共存的其它离子和实际的环境基质所干扰,且展现出优良的稳定性,当基底浸入水体1 h后,仍具有较高的灵敏度。Au-DNA成膜基底作为表面增强拉曼散射平台具有较高的灵敏性、选择性、稳定性与可回收性,是一种很有前途的Hg2+现场快速检测方法。在各种吸附材料中,大比表面积有利于增强材料的吸附去除能力,而氧化石墨烯(GO)已成为研究热点之一。当GO具有磁性时,不但能提高GO的吸附力,还有利于材料的回收利用。本文合成了Fe3O4@GO磁性复合材料用于Hg吸附,并进行了SEM、TEM、XRD、BET表征。研究表明:所合成的Fe3O4@GO呈片层构造,附着的颗粒物是铁氧化物的团聚体,直径大约为20 nm;Fe3O4@GO的比表面积为144.32 m2·g-1,孔径大小集中分布在0~5 nm之间,最大孔径为5.51 nm,最大孔容为0.15 cm3·g-1。吸附动力学结果表明Fe3O4@GO对Hg2+的吸附为准一级动力学模型,60 min里能够完成吸附平衡。通过准一级动力学模型拟合得到的吸附平衡时Fe3O4@GO对Hg2+的理论吸附容量为1.13 mg·g-1,决定系数R2为0.9920。吸附等温线数据表示Langmuir吸附等温模型能够相对较好的形容了Fe3O4@GO对Hg2+的吸附等温规律,Fe3O4@GO对Hg2+的饱和吸附容量为24.15mg·g-1,决定系数R2为0.9875。Fe3O4@GO的可回收性探究结果表明,该复合材料具有良好的磁性,在实际应用中可回收利用。
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