【摘 要】
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量子点敏化太阳能电池（Quantum Dot-sensitized Solar Cells,QDSCs）具有理论效率高、制备简单和成本低廉等优势,I-III-VI族量子点（Quantum Dots,QDs）已成为高效量子点敏化太阳能电池的主流光吸收材料,量子点的光电特性对量子点敏化太阳能电池的性能有重要影响。如何在量子点敏化太阳能电池中同时实现令人满意的捕光、电荷提取和电荷收集效率仍然面临巨大挑战
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量子点敏化太阳能电池（Quantum Dot-sensitized Solar Cells,QDSCs）具有理论效率高、制备简单和成本低廉等优势,I-III-VI族量子点（Quantum Dots,QDs）已成为高效量子点敏化太阳能电池的主流光吸收材料,量子点的光电特性对量子点敏化太阳能电池的性能有重要影响。如何在量子点敏化太阳能电池中同时实现令人满意的捕光、电荷提取和电荷收集效率仍然面临巨大挑战。本文旨在研究合成高质量的CuInS2基量子点,通过阴离子组分调控和阳离子掺杂策略,对量子点的带隙、导带位置和吸光度等影响电池性能的关键因素进行调控,同时针对量子点表面缺陷态密度较高的问题,在量子点表面进行壳层包覆。研究结果如下:（1）采用高温热注入法合成了ZnCuInSexS2-x量子点,制备出黄铜矿型结构的ZnCuInSexS2-x量子点,量子点平均尺寸为4.36 nm左右,随着Se含量的增加,量子点的光吸收能力变强,但同时导致量子点内部缺陷态密度增加,UV测试结果表明Se的掺杂具有较强的带隙调节能力。阴离子组分调控策略可以使电池在能级位置、光吸收强度、光吸收范围和缺陷态密度等关键性能方面达到理想的平衡,最终确定当Se/S的比值为0.8/1.2时,获得最高的电池效率3.36%。在此基础上对ZnCuInSe0.8S1.2进行壳层包覆,包覆Zn Se S壳层的量子点发光强度显著增强,同时在820 nm左右出现新的发射峰,这表明Zn Se S壳层钝化了量子点表面的悬挂键,有效消除了表面的缺陷态。随着壳层厚度增大,PL发光强度变弱,这表明量子点逐渐由Ⅰ型核壳结构转变为Ⅱ型核壳结构,UV测试结果表明不同壳层厚度下的量子点光吸收范围没有明显区别,但是壳层变厚会增大量子点的光吸收强度。（2）采用热注入法合成了SnxCuInS2量子点,研究结果表明SnxCuInS2量子点仍然为黄铜矿结构。Sn元素参与量子点成核、生长的整个过程,并非只是通过阳离子交换附着在量子点表面,因此Sn元素的掺杂不仅修复了量子点表面缺陷,而且可以修复晶格内部固有缺陷。同时在实验中发现由于Sn4+反应活性过高造成了严重的量子点团聚现象,为解决这一问题,采用Zn、Sn共掺杂策略来降低阳离子前驱体的反应活性,制备出了尺寸均匀,易于在溶剂中分散的Zn SnxCuInS2量子点。Zn、Sn共掺可以修饰量子点晶格内部的缺陷态,同时调整掺杂比例可以使量子点与Ti O2获得最佳的能级匹配,提高光生电子注入到光阳极表面的驱动力。通过J-V测试确定了当Sn元素的掺杂量为0.08 mmol时,电池获得最高效率3.78%。最后对Zn Sn0.08CuInS2量子点包覆了不同厚度的Zn S壳层,TEM测试结果表明壳层的包覆使量子点尺寸增加,PL分析结果表明壳层包覆钝化了量子点表面缺陷态,减小了载流子在缺陷能级上的复合概率,同时研究发现壳层过厚造成Zn S与Zn Sn0.08CuInS2之间出现晶格失配,过厚的壳层形成阻碍电子传输的空间壁垒,造成电池性能严重失效。
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