FeVSb基薄膜的制备及其热电性能研究

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近年来,能源短缺和环境污染问题不断突显,人们对于可以实现废热回收的热电器件越来越重视。热电器件分为块体热电器件和薄膜热电器件两种,其中薄膜热电器件由于可以实现柔性化、具有高的制冷密度以及可以实现局域的精确控温而受到人们越来越多的关注,热电薄膜材料的研究也越发重要。FeVSb基材料具有环境友好、成本低廉的特点,且FeVSb合金材料具有很高的电导率和塞贝克系数,可以通过Ti掺杂实现n型到p型的转换,具有良好的热电性能。然而对于FeVSb的研究集中在块体材料,相应的薄膜材料的热电性能还没有被研究报道。本文主要研究了磁控溅射制备的FeVSb基薄膜的热电性能。系统地测试薄膜材料的面内热电性能是非常具有挑战性的。本文首先针对薄膜材料热电性能测试的相关探索做了详细介绍,主要包括:(1)利用范德堡方法测试薄膜电导率的方法;(2)基于一种快速的塞贝克系数测试方式搭建的模块化塞贝克测试设备,并通过测量康铜标准样品的塞贝克系数表明设备测试误差小于8.5%;(3)利用热桥法测量薄膜面内热导率的方法。本文采用磁控溅射制备了FeVSb基薄膜,发现这类薄膜在不超过473 K温度条件下具有典型的非晶结构,当温度超过473 K时会出现晶化。在300 K到473 K温度之间,未掺杂的FeVSb薄膜是n型半导体,它的塞贝克系数是-42.3μV/K到-49.0μV/K,功率因子为0.36 mWm-1K-2到0.53 mWm-1K-2。Ti掺杂的(FeVSb)1-xTix薄膜是p型半导体,其中(FeVSb)0.94Ti0.06具有最高的塞贝克系数和功率因子,其塞贝克系数为69.9μV/K到89.2μV/K,功率因子为0.70 mWm-1K-2到1.19 mWm-1K-2。利用热桥法测量得到FeVSb和(FeVSb)0.94Ti0.06非晶薄膜300 K温度下的热导率分别为1.18 Wm-1K-1和0.99 Wm-1K-1,ZT值分别为0.09和0.23。这表明材料的非晶结构大幅度降低了热导率,从而有效地提高了薄膜的热电性能。因而,(FeVSb)1-xTix非晶薄膜是一种非常具有潜力的热电薄膜材料。本文随后介绍了基于(FeVSb)1-xTix薄膜制备的面内型薄膜热电器件。这种热电器件选择FeVSb作为n型热电臂,(FeVSb)0.94Ti0.06作为p型热电臂,利用导电银浆相互连接。器件在59.4 K温度差条件下具有15.4 mV的开路电压和248 nW的最大输出功率。通过对比分析器件内阻与薄膜电导率,确认这种面内型薄膜器件材料选择与结构设计具有可行性。
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