石墨烯,是一种由单层碳原子以sp2轨道杂化形成的六角蜂巢状的平面薄膜,自2004年问世以来在科学界备受关注。石墨烯是一种零带隙的半导体,具有优异的热传导性、极高的电子迁移率、超高的固有强度、极大的比表面积和良好的透光性能。鉴于其独特的晶体结构和优异的电子特性,石墨烯已广泛应用于氢气储存、气体传感器、锂离子电池、晶体管、催化剂等领域。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,从石墨烯结构改性、掺杂调制入手,系统的研究了N、B掺杂及各类空位缺陷对Pd修饰石墨烯的结构稳定性、电子特性和储氢性能的影响；研究了Pd掺杂对石墨烯吸附气体分子CO、NH3、O2和N02的气敏性质的影响；研究了N、B掺杂对扶手椅型和锯齿型硅纳米带的结构稳定性和电磁性能的影响。主要得到如下结论：(1)系统的研究了Pd修饰N掺杂石墨烯的结构稳定性、氢储存行为及储氢机理。研究结果表明：三种Pd修饰的N掺杂石墨烯当中,Pd/pyridinic和Pd/pyrrolic结构最为稳定,并且每个Pd原子最多可吸附3个H2分子。当单个或两个H2分子吸附于基底之上时,氢键显著增长但尚未离解,均是以分子的形式与Pd原子结合,形成Pd-H2结构的Kubas复合物,属于化学吸附。H2分子的结合机制归因于Pd-4d轨道和H-σ轨道间较强的杂化,亦称作Kubas相互作用。当第3个H2分子吸附于基底之上时,则以微弱的范德瓦尔斯力与Pd原子作用,属于物理吸附。对于double-side Pd/pyridinic和Pd/pyrrolic结构,均可结合6个H2分子,相应的储氢质量密度为1.99wt%。(2)系统的研究了B原子和三类空位缺陷(分别为单空位SV、 585型双空位(585-DCV)、555-777型双空位(555-777 DCV))引入后Pd修饰石墨烯的结构稳定性、氢储存行为及储氢机理。计算结果表明：上述四种储氢基底之中,Pd/SV和Pd/585-DCV结构最为稳定,且Pd原子的结合能超出了块体Pd原子间的内聚能,因此Pd原子能够均匀的、稳定的分布于该基底之上并有效的阻止了团簇的发生。Pd/B-doped graphene、Pd/SV和Pd/555-777-DCV结构最多可吸附3个H2分子。其中,Pd/B-doped graphene和Pd/555-777-DCV结构表现出与Pd/pyridinic和Pd/pyrrolic结构相同的H2结合机制。而Pd/SV结构则表现出与众不同的氢储存特征：3个H2分子均以分子的形式与Pd原子结合,形成类Pd-H2的Kubas复合物。H2分子与Pd原子结合的机制有两个：一是归因于Pd-4d轨道和H-σ轨道间较强的杂化；二是与Pd离子和极化的H2分子间的静电相互作用紧密相关。并且,H2分子的吸附能介于0.25～0.41 eV/H2之间,恰处于氢存储和释放需要可逆进行的理想状态,满足氢储存的条件。(3)系统的研究了小气体分子(CO, NH3,O2和N02)在纯净石墨烯和Pd掺杂的石墨烯上的吸附行为和气敏特性。研究表明：气体分子吸附于纯净石墨烯的吸附能很小,介于0,08～0.24 eV之间,属于较弱的物理吸附。其中,石墨烯仅对02和N02分子的敏感度较高,所以对气体分子的探测具有选择性,这与实验结果相符。相形之下,石墨烯中Pd原子的引入大幅度提升了基底对气体分子的反应活性,气体分子的吸附能显著增加,既提高了气体与基底间的结合强度,又使得基底的电导率发生明显改变。因此,石墨烯中Pd原子的引入增强了对探测气体分子的敏感性,比纯净石墨烯更适合用于气体分子传感器的制备与应用。(4)系统的研究了N、B原子掺杂下的扶手型硅纳米带(ASiNRs)的结构、形成能和电子性质。计算结果表明：根据系统形成能的最小值判断,N、B杂质原子更容易替代边缘的Si原子。当单个N或B原子及两个B原子共掺杂时,ASiNRs由半导体性转变为金属性,而对于两个N原子共掺杂时,ASiNRs依旧保持半导体特性。另外,N-B共掺杂于ASiNRs边缘时亦不会改变其半导体性质。(5)系统的研究了N、B原子掺杂下的锯齿型硅纳米带(ZSiNRs)的结构、电子性质和磁学性能。研究表明：与ASiNRs相同,杂质原子最优先取代ZSiNRs边缘处的Si原子。当单个N或B原子位于ZSiNRs的边缘处时,杂质原子及附近区域的自旋被大幅度抑制,ZSiNRs由原来的反铁磁态过渡到铁磁态。单个N原子掺杂的ZSiNRs仍旧保持半导体性,而单个B原子掺杂的ZSiNRs呈现半金属性。当双原子掺杂(无论是N-N、B-B还是N-B共掺杂)于ZSiNRs的两个边缘时,由于边缘处的自旋被全部抑制,均表现为无磁性。此外,N-N. N-B双原子掺杂下ZSiNRs的结构依然具有半导体性,但带隙减小；而B-B双原子掺杂下ZSiNRs则表现为金属性。总体而言,N、B单位和双位掺杂及N-B共掺杂的ASiNRs和ZSiNRs在场效应晶体管、负微分电阻和自旋过滤器等硅基纳米电子器件的制备上具有潜在的实际应用。