【摘 要】
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采用程序升温分析技术(TPAT:temperature programmed analytical technology)研究了表面具有UO的铀样品(以U(UO)表示)与O和CO(氩气为惰性介质)的动力学行为,同时应用全势线性缀加平面波方法(FLAPW:Full Potential Linearized Augmented Plane Wave method)对氧在铀(001)面上的吸附特性进行了
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采用程序升温分析技术(TPAT:temperature programmed analytical technology)研究了表面具有UO<,2>的铀样品(以U(UO<,2>)表示)与O<,2>和CO<,2>(氩气为惰性介质)的动力学行为,同时应用全势线性缀加平面波方法(FLAPW:Full Potential Linearized Augmented Plane Wave method)对氧在铀(001)面上的吸附特性进行了初步理论模拟.U(UO<,2>)与O<,2>的实验结果表明,在不同氧气分压的氩气气氛中,U(UO<,2>)与氧气的反应过程依次主要分为三个阶段:慢反应(诱导期)阶段→快反应阶段→慢反应阶段.由于升温速率的增加导致"着火点"温度(T<,0>)更快到达,诱导期的长短宏观上随着升温速率的增加而有所减小.同时得出T<,0>与氧气的浓度相关:当氧气浓度小于45﹪时,T<,0>在581K~606K之间变化,而当氧气浓度达到45﹪时T<,0>不再有较大的变化,稳定在585K左右.通过数据分析表明U(UO<,2>)与氧气的反应符合形核生长模型的界面控制机理.反应的表观活化能严重依赖于氧气分压和气体流速,实验得出当氧气浓度为16﹪、30﹪、45﹪,相应气体流量为10ml/min时的表观活化能分别为231.9 kJ/mol,184.9 kJ/mol,120.5kJ/mol;当氧气浓度10﹪,气体流量为20ml/min时的表观活化能为134.3kJ/mol.XRD物相分析结果表明UO<,2>为主要的中间产物,最终产物为U<,3>O<,8>.U(UO<,2>)与CO<,2>的实验结果表明反应过程中存在解离生成CO的化学过程.在不同CO<,2>分压的氩气气氛中,U(UO<,2>)与CO<,2>的反应过程同样依次分为三个阶段,即慢反应(诱导期)阶段→快反应阶段→慢反应阶段.且诱导期的长短与升温速率的关系和U(UO<,2>)-O<,2>体系一致,但着火点温度明显高于U(UO<,2>)-O<,2>体系.CO<,2>浓度为25﹪,50﹪时"着火点"温度分别在1025.9~1081.5K,694.5~827.8K之间变化.实验得出当CO<,2>浓度为25﹪,50﹪,气体流量为10ml/min时U(UO<,2>)-CO<,2>反应的表观活化能分别为133.5kJ/mol,30.4kJ/mol.另外基于密度泛涵理论、广义梯度近似和FLAPW方法研究了氧在铀(001)面上的吸附特性.假定表面覆盖度为1(氧铀键垂直于(001)面)的情况下,吸附高度的优化结果表明存在亚稳态吸附和稳态吸附两种化学吸附态.亚稳态吸附高度为2.474A,对应的结合能为6.535eV/atom.在稳态吸附高度1.771A处的结合能为8.41geV/atom.氧铀之间以共价键方式结合.稳态吸附时5f电子对成键的贡献比亚稳态吸附时大,部分5f电子局域到更低的能级上,与氧的2s,2p电子态混合形成共价键.
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