碳基复合材料的制备及其在电催化氧气还原反应中的应用

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传统化石燃料的过渡消费,加剧了人类当前所面临的环境问题和能源危机,因而可持续能量及其转换系统研究,如燃料电池、金属空气电池和太阳能电池等格外引人注目。氧气还原反应是燃料电池中的阴极反应,因其缓慢的反应动力学限制了燃料电池的广泛商业化。目前,贵金属Pt被认为是氧气还原反应最有效的商业催化剂,但因其具有含量少、成本高和稳定性差等不足,难以实现大规模的应用;因此开发经济、稳定性良好且催化活性与Pt相当的催化剂成为研究的热点方向。(1)本论文以尿素作为碳源和氮源,钴盐和锰盐作为金属前体,在N2氛围下通过一步碳化法合成了竹节状的N掺杂碳纳米管(记为Mn/Co-BNCNTs)。采用扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱和拉曼光谱等手段表征了Mn/Co-BNCNTs的微观结构和化学组成。同时,利用循环伏安法、线性扫描和计时电流测试评价Mn/Co-BNCNTs在碱性介质中的催化活性。(2)在N2氛围中热解尿素、葡萄糖和Cu盐的混合物,成功地合成了片状Cu-N-C作为氧气还原反应催化剂。通过一系列测试表征方法研究了Cu-N-C的形貌结构、化学组成和孔径分布,并在碱性介质中评价其催化活性、稳定性和甲醇耐受性。结果表明引入金属Cu可以提高催化剂中吡啶型氮含量,从而提高催化活性。(3)采用水热法成功合成了具有花状结构的Co Ni-LDH/Co Ni/r GO复合物,并将其用作氧气还原反应的催化剂。Co Ni-LDH与r GO的复合不仅解决了Co Ni-LDH导电性差的问题,同时也提高了复合物的比表面积。采用一系列方法分析Co Ni-LDH/Co Ni/r GO的物相、形貌结构、表面化学组成和比表面积,同时研究其催化活性。结果表明Co Ni-LDH/Co Ni/r GO具有一定的催化活性。
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