CE-ICP-MS结合在线富集检测不同形态汞和铅化合物的研究以及福建海产品中铅的形态特征调查

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元素的化学形态直接影响着元素的毒性和生物可利用性,因此对环境和食品中的有毒元素进行形态分析对于正确评价环境和食品安全具有重要意义。本论文以环境和食品中汞和铅元素为目标,开发了汞和铅的形态分析方法并对福建海产品中铅的形态特征进行了调查。具体内容包括:(1)基于CE-ICP-MS联用技术和场放大进样在线富集技术,开发了一种超高灵敏同时分离检测无机汞(Hg2+)、乙基汞(EtHg)和甲基汞(MeHg)的分析方法。所建立的方法具有灵敏度高、稳定性好的优点,在最佳条件下,MeHg、EtHg和Hg2+在30 min内能实现良好分离,它们的仪器检出限分别为0.001、0.011和0.007 ngHg/mL。比起普通CE-ICP-MS方法,本方法的灵敏度提高了约100倍,检测限降低约100倍。利用本方法,无需衍生和预浓缩,即可直接超高灵敏分离并检测水样品中超痕量的MeHg、EtHg和Hg2+。利用本方法,我们成功地测定了自来水中不同形态汞形态化合物的含量,样品的加标回收率为92-109%,六次测定的相对标准偏差(RSD)小于5%。(2)基于CE-ICP-MS联用技术建立了同时分析检测痕量Pb2+、三甲基铅(TML)和三乙基铅(TEL)的新方法,同时开发了一种提取海产品样品中不同形态铅化合物的微波辅助提取方法。所建立的提取方法简单、环境友好,能高效提取海产品中的痕量铅化合物而不会使其发生形态变化,提取回收率令人满意。CE-ICP-MS 方法对 Pb2+、TML 和 TEL 的仪器检出限在 0.012-0.084 ngPb/mL 之间,5次重复检测的RSD小于5%。利用上述方法,我们对福建海产品中不同形态铅化合物的含量进行了检测。结果表明:海产品中铅的形态特征和采集地点没有必然相关、而是和海产品种类存在关联性。在一些样品中检测到全部三种Pb2+、TML和TEL;而在另外一些样品中只检测到Pb2+。和虾贝类相比,鱼类体内的总铅浓度和有机铅浓度都更高,干重平均浓度分别为2.414和1.736 μgPb/g;而虾贝类体内的总铅平均浓度和有机铅平均浓度分别为1.433和0.651 μgPb/g。我们实验结果表明,海鲜体内的铅含量似乎和其在水生食物链中所处的营养级别有关。本研究的成功为正确评价海产品的铅污染安全性提供了可靠方法,同时为福建沿海海域铅污染状况的评估提供了一些基础数据。
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