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本课题的研究从氧化锆纳米颗粒的结构搜索出发,运用蜂群算法和密度泛函理论得到一系列的氧化锆纳米颗粒的最优结构,展开了以下的工作:1、对Zr5nO10n(n=4-9)纳米颗粒的结构性质进行了研究,发现随着氧化锆纳米颗粒的尺寸不断增加,其原子之间的平均键长变化很小,锆原子的平均配位数不断增加,形成能也不断增加(绝对值增加)。这个现象表明我们的搜索的结构比较合理,稳定性好,且稳定性随着颗粒尺寸的增大而增大。2、研究了 H2O、OH和H在Zr5nO10n(n=4-9)纳米颗粒表面吸附行为,探究其吸附的稳定性,及表面Zr和O原子配位数对其吸附的影响。通过对比数据,我们发现H20、OH和H吸附在Zr5nO10n(n=4-9)纳米颗粒表面时都非常的稳定。此外,无论是H20还是OH都在ZrCN5处展现出了比在ZrCN6处更高吸附能,H原子在配位数为2的O原子上吸附(OCN2)也比OCN3处的吸附能更高。表明吸附位处的原子配位数越低,则越有利于吸附。3、对H2O在Zr5nO10n(n=4-9)纳米颗粒表面解离反应进行动力学分析。我们选择H2O分子吸附后的稳定结构作为反应初态,H和OH共同吸附后的稳定结构作为末态,用爬坡弹性带(NEB)方法计算,搜寻最小反应能量路径。我们发现H2O分子在ZrCN5处解离所需要的能垒通常要低于其在ZrCN6处,除了 Zr45O90纳米颗粒。但是能垒间的差值不大,并且H2O在其中一些氧化锆纳米颗粒表面的ZrCN5和ZrCN6处解离时都不需要能垒。4、为了更深入的探究配位数对H2O分子解离反应的影响,我们进一步计算了 H2O分子解离反应的反应速率常数,通过对比我们发现,H2O分子在ZrCN5处解离时,反应速率常数要显著高于在ZrCN6处,说明配位数对水的分解反应起到了一定的作用,配位数越低,反应速率常数越大。此外,通过对比NEB计算的结果,我们发现当水的分解反应需要能垒并且是吸热反应时,反应速率常数随着温度的提升而提升。而当反应没有反应能垒且是放热反应时,反应速率常数随着温度的提升而降低,并且当反应的反应能垒越高时,反应速率常数就会越低。5、利用基因算法对锂金属氢化物的结构进行了搜索,得到一系列饱和、缺氢和富氢状态下的氢化物结构,并利用DFT算法对结构进行了优化、结构性质以及电子性质的计算。结果显示随着尺寸的增加,团簇的稳定性增强,脱去氢分子之后,结构的稳定性减弱,结构的能隙变小。饱和之后再加入氢分子,氢分子会在团簇表面与锂金属形成库巴斯键。