地质样品中Fe同位素整体及原位分析方法研究及其地质应用

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本文利用大型多接收等离子体质谱(Nu Plasma 1700 MC-ICP-MS,NP-1700)建立了溶液进样和飞秒激光剥蚀进样测试地质样品中Fe同位素组成的分析方法,并研究了二里河铅锌矿矿床的Fe同位素组成特征。主要的研究内容包括:进一步完善了地质样品的化学溶解方法,改进了 Fe同位素的分离纯化流程;建立了溶液进样MC-ICP-MS准确测定地质样品中Fe同位素组成的测试方法,研究了仪器条件(锥组合、进样方式)和样品条件(酸度效应、浓度效应)对Fe同位素组成测定的影响;综合Ni内标法与SSB法(标准-样品交叉法)校正质谱质量歧视效应,研究了 Fe/Ni信号比对Fe同位素测试的影响;利用本研究所建立的化学处理方法及分析方法,测试了部分国际标准岩石样品的Fe同位素组成,分析结果与文献报道值在2s误差范围内完全一致,证明了所建立方法的可靠性;同时,基本建立了原位微区分析Fe同位素的方法,并利用所建立的方法分析了两个天然黄铁矿的Fe同位素组成,与溶液法所得结果在误差范围内完全一致。1.在前人研究的基础上,进一步完善了地质样品的化学溶解方法,改进了 Fe同位素的分离纯化流程,用HF和HNO3(体积比3:1)可以完全溶解大部分地质样品,之后转为HC1介质待化学分离;利用AGMP-1M阴离子交换树脂分离纯化Fe同位素,依次用2、4、8mol/LHCl清洗树脂,提高了回收率(大于99%),所建立化学方法的全流程Fe 本底<7ng。2.利用NP-1700的高分辨模式(M/△ M=14,000 RP)将Fe同位素的多原子离子干扰谱峰(如:[40Ar14N]+、[40Ar160]+等)与Fe同位素信号完全分离,分别采用湿法和干法进样对部分国际标准全岩粉末样品的Fe同位素组成进行了测定,在2s误差范围内,两种进样方式的分析结果与文献参考值完全一致,且湿法进样δ56Fe的测量精度优于0.029‰,而干法进样δ56Fe的测量精度优于0.084‰。通过条件实验研究表明:湿采样锥+湿截取锥组合的仪器稳定性最好,样品和标样需要进行严格的HNO3介质酸度匹配,而Fe的浓度无需严格的匹配,Ni内标结合SSB法校正仪器质量歧视可以显著提高测试的稳定性。3.基本建立原位微区分析单矿物中Fe同位素的方法,探索了激光剥蚀斑束和频率对Fe同位素测试影响,并利用所建立的方法分析了两个天然黄铁矿的Fe同位素组成,化学法所得结果在2s误差范围内完全一致。4.利用本文建立的方法分析了二里河铅锌矿硫化物闪锌矿、磁黄铁矿、黄铜矿和黄铁矿中的Fe同位素组成,对该矿床的Fe同位素特征进行了初步讨论。
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