【摘 要】
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随着人口和工业化程度的快速增长,全球能源供应急剧增加,其中超过80%的能源供应来自于煤炭和化石燃料。然而煤炭和化石燃料的消耗,会释放出大量的一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HCs）、氮氧化合物（NOx）和碳烟颗粒物（PM）等气相污染物,其不仅会造成环境污染还会严重危害人体健康。目前,对比各种净化技术,催化氧化技术是治理气相污染物最为经济有效的技术之一。近年来,以地球上储量丰富且价格低廉的铜金属为基础
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随着人口和工业化程度的快速增长,全球能源供应急剧增加,其中超过80%的能源供应来自于煤炭和化石燃料。然而煤炭和化石燃料的消耗,会释放出大量的一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HCs）、氮氧化合物（NOx）和碳烟颗粒物（PM）等气相污染物,其不仅会造成环境污染还会严重危害人体健康。目前,对比各种净化技术,催化氧化技术是治理气相污染物最为经济有效的技术之一。近年来,以地球上储量丰富且价格低廉的铜金属为基础的Cu基催化剂在催化领域的应用引起了科研人员的极大兴趣。研究表明,Cu基纳米复合材料由于其金属与载体的强相互作用,具有极高的氧化还原性能。锐钛矿作为TiO2的晶相之一,因其较好的化学稳定性、表面可修饰性强、环境友好等特点被认为是一种良好的催化剂载体材料。锐钛矿TiO2具有较为丰富的晶面种类,不同暴露晶面带来不同的物理化学性质,进一步引起催化性能的差异。此外,氧空位作为一种常见的阴离子缺陷,在调控催化剂的理化性质方面也起着极其关键的作用。基于此,本文设计合成了一系列以锐钛矿TiO2为载体的CuO/TiO2催化剂,研究了催化剂结构（晶面,氧空位）及其催化性能之间的构效关系,具体内容如下:本论文首先通过水热法分别合成了暴露（101）、（010）、（001）晶面的锐钛矿TiO2载体,采用浸渍法合成了以三种不同暴露晶面锐钛矿TiO2为载体的CuO/TiO2-A（101）、CuO/TiO2-A（010）、CuO/TiO2-A（001）复合纳米催化剂。探究了催化剂中CuO与不同暴露晶面的相互作用对于C3H6催化氧化的影响。C3H6催化氧化活性评价结果表明,CuO/TiO-A（001）催化剂具有优异的催化活性,在392℃时达到90%的C3H6转化率。通过结构表征结果表明,合成的催化剂具有较多的Cu+活性位点、吸附氧物种含量以及较好的晶格氧流动性,是造成其优异催化性能的关键因素。此外,我们通过H2还原法和NaBH4液相还原法分别制备了 CuO/TiO2-A H2和CuO/TiO2-ANaBH4催化剂,探究了不同方法制备的含氧空位CuO/TiO2-A催化剂对于CO催化氧化性能的影响。活性评价结果表明,CuO/TiO2-A H2催化剂具有较为优异的CO催化活性。通过结构表征结果表明,氧空位的含量与催化性能呈正相关的关系,氧空位的类型是影响催化性能的关键因素之一。综上所述,本论文阐述了不同暴露晶面的CuO/TiO2-A催化剂催化氧化C3H6性能的差异及活性来源,探究了氧空位的含量和类型对催化氧化CO的影响,为设计绿色环保、成本低廉、高效去除气相污染物的非贵金属催化剂提供了新思路。
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