煤热解半焦气化反应活性和燃烧特性研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tfnpfije
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我国是世界主要的煤炭资源消费国之一,目前煤炭资源主要用于直接燃烧,这种单一的利用方式不仅导致煤炭资源利用率低,也引发了诸多环境污染问题。根据煤在不同阶段的反应特性对其进行分级转化利用、发展洁净煤技术,对我国资源可持续发展和环境保护具有重要意义。煤热解过程可以生产具有高利用价值的煤气、煤焦油以及大量半焦,是实现煤质分级利用的有效途径。本论文结合课题组开发的甲烷二氧化碳重整与煤热解耦合过程,重点考察了热解半焦的气化反应活性及燃烧特性。本文在固定床反应装置中对不连沟次烟煤进行热解制得不同半焦,并在热重分析仪上对半焦的气化反应性和燃烧反应特性进行研究。通过探讨和分析不同热解条件(热解温度、停留时间和热解气氛)、煤中矿物质和气化温度等因素对半焦气化过程影响发现,热解条件对半焦的气化反应活性有重要影响。在450-750℃范围内,较低热解温度下所制半焦具有更高的气化反应活性;半焦的气化反应活性随停留时间延长而降低;与热解温度和停留时间相比,热解气氛对半焦气化反应活性影响相对较弱,加氢热解和煤热解与甲烷二氧化碳重整耦合过程所制半焦的气化反应活性略高于氮气气氛热解半焦的气化反应活性。通过对不连沟煤脱灰预处理,考察灰分中矿物质对半焦气化反应活性的影响。研究发现:原煤热解半焦的气化反应活性高于脱灰煤热解半焦。究其原因,煤中矿物质所含的碱金属和碱土金属对半焦的气化反应有催化作用,可有效提高半焦的气化反应活性。在800-900℃温度范围内,半焦的气化反应活性随气化温度的升高而显著增大。采用非等温热重分析法研究了热解条件(热解温度、停留时间和热解气氛)以及燃烧升温速率对半焦燃烧行为的影响,并利用Coats-Redfern积分法对半焦燃烧过程的主要反应区进行了动力学计算。结果表明:热解温度对甲烷二氧化碳重整与煤热解耦合过程半焦的燃烧反应特性有重要影响。随热解温度升高,半焦燃烧反应性呈下降趋势,反应活化能逐渐增加,这与半焦中较低的挥发分成正相关。热解停留时间和热解气氛对半焦燃烧影响较小。与在氮气中热解半焦相比,加氢热解和甲烷二氧化碳重整与煤热解耦合过程半焦表现出几乎相同的燃烧特征和反应活化能。燃烧升温速率显著影响半焦的燃烧特性,提高燃烧升温速率促使半焦燃烧反应在更高温度下进行。
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