【摘 要】
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为了缓解温室效应引起的危害,CO2捕集、利用及封存技术（CCUS）得到快速发展,CO2地质封存、利用是减少温室气体排放的重要途径。通常会利用捕集到的CO2流体驱替难以开发的油藏或气藏,CO2流体中通常会含有杂质气体,杂质的种类与浓度会对运输与封存产生较大的影响。同时,关于CO2/CH4/N2三元混合物在页岩气或煤层气的驱替与吸附的相关研究也逐渐增多。掌握CO2/CH4/N2三元体系的热力学性质对于
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为了缓解温室效应引起的危害,CO2捕集、利用及封存技术（CCUS）得到快速发展,CO2地质封存、利用是减少温室气体排放的重要途径。通常会利用捕集到的CO2流体驱替难以开发的油藏或气藏,CO2流体中通常会含有杂质气体,杂质的种类与浓度会对运输与封存产生较大的影响。同时,关于CO2/CH4/N2三元混合物在页岩气或煤层气的驱替与吸附的相关研究也逐渐增多。掌握CO2/CH4/N2三元体系的热力学性质对于CO2运输、封存与利用技术的发展有着重要的意义。本研究使用高精度磁悬浮天平（MSB）测量了293.15-353.15 K和0.5-18 MPa条件下四种不同组分的CO2/CH4/N2三元混合物的密度。其中,温度和压力的不确定度分别为0.02 K和0.003 MPa,MSB测量的不确定度为0.019 kg·m-3,组合平均相对不确定度为0.198%。对于CO2/CH4/N2三元体系,在相同压力下,混合物的密度随着温度的升高而降低;在相同温度下,混合物的密度随着压力的增加而增加。但对于CO2摩尔分数为0.95的CO2/CH4/N2三元体系,由于CO2临界区的影响,密度会迅速变化。同时,CO2/CH4/N2三元体系的密度变化主要受CO2浓度的影响,随CO2浓度的增加而变大。将获得的实验密度作为基准,与Group Européen de Recherche Gazières-2008（GERG-2008）模型计算的密度相比较,其平均绝对偏差为0.317%。在2-18 MPa压力下,GERG-2008的预测精度较为准确,但在0.5-1 MPa的低压范围时,GERG-2008对CO2/CH4/N2三元体系的预测密度会有较大的误差,其平均绝对偏差为1.14%。因此,选择以亥姆霍兹自由能为基础的微扰统计缔合流体理论模型（PC-SAFT）,利用实验数据改进PC-SAFT模型,提升在0.5-1 MPa压力下的CO2/CH4/N2三元体系的预测能力,改进了模型中的相互作用系数,使得模型对CO2/CH4/N2三元体系预测密度的平均绝对偏差降低为0.73%。同时,本研究对结构简单且应用广泛的Peng-Robinson（PR）方程进行了改进,提升其对CO2/CH4/N2三元体系的预测精度。研究表明,PR方程对CO2/CH4/N2三元体系密度的预测精度受CO2浓度的影响较大,随着CO2浓度的增加,预测密度的精度逐渐降低,因此PR方程更适用于CO2浓度较小的CO2/CH4/N2三元体系。最后,本研究对CO2摩尔分数为0.95的CO2/CH4/N2三元体系的标准化储存容量进行了分析,阐述了CO2标准储存量的影响因素。同时,根据密度数据获得了CO2标准储存量最小值对应的压力点和温度点,在实际地质封存中应该避免在标准储存量极小值点进行。
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