X射线/?射线作为常见的X射线/γ射线,由于其光子能量高,穿透性强被广泛应用于医学诊断、放射治疗、工业探伤、安全检测,航天导航以及科学研究的材料分析等领域中。作为将X射线/γ射线光子信号转换为电信号的转换装置,X射线/?射线探测器是X射线/?射线应用系统中的关键部份。一般来说,可以采用间接探测和直接探测两种方法探测X射线和γ射线信号。基于闪烁晶体的间接X射线/γ射线探测器首先将X射线/γ射线转换为可见光,然后通过CMOS或者CCD图像传感器将可见光信号转换为电信号。由于X射线/?射线高能光子生成的可见光会在闪烁晶体中发生散射等原因,间接X射线/?射线探测器的空间分辨率和量子效率都受到一定的限制。基于半导体的直接X射线/γ射线探测器通过半导体活性材料将高能光子能量直接转换为光生载流子信号,有可能获得高的空间分辨率和量子效率。但是由于硅,锗,硒等半导体材料的组成元素的原子序数低,其对X射线/γ射线的吸收系数低,容易受到辐射损伤等原因,大部份直接X射线成像器件,如非晶硒平板探测器等,只能应用于较低能量的软X射线成像。对于具有较高光子能量的硬X射线以及?射线,一般采用碲锌镉单晶（CdZnTe）等进行探测。但是这些无机活性晶体成本高昂,成品率低,而且很难与阵列读出电路集成形成高分辨成像器件。因此,研究X射线/?射线的新型探测活性材料,探索高灵敏度探测器件是各国研究人员面临的重要任务。有机-无机铅卤钙钛矿（MAPbX₃,MA=CH₃NH₃,X=Cl,Br,I）由于其易于制备,光电转换效率高等优势,近年来基于钙钛矿的太阳能电池等领域已经成为全球研究热点。由于钙钛矿含有重元素（如铅、碘、溴等）,可以溶液法生长单晶,而且受到X射线/?射线电离辐射不容易产生缺陷等原因,也被认为是一种十分适合X射线/γ射线探测的新型半导体材料。然而,目前基于钙钛矿的X射线/?射线器存在暗态电流大,响应速度慢,以及厚度不足以对硬X射线/γ射线完全吸收等问题,距离X射线/?射线探测器的实际应用还存在较大差距。针对基于MAPbX₃的X射线/?射线探测存在的关键问题,本文围绕如何制备高厚度,大尺寸的钙钛矿单晶;如何提高探测单晶的载流子迁移率-寿命积,降低缺陷密度,抑制晶体内部的离子移动;如何优化器件结构降低噪声,提高响应速度等方面开展创新研究,为发展高灵敏度、低剂量X射线/?射线探测成像器件探索新的技术道路。本文的具体的创新点总结如下:1.提出用变温结晶法生长不同卤素组成的大尺寸MAPbX₃单晶。相比于已经报道的逆温结晶法,通过温度的调控使得让生长液浓度始终处于平滑生长区,有效地提高了MAPbX₃单晶的晶体尺寸。研究结果表明,通过变温结晶法,我们将MAPbBr₃的晶体尺寸提高到了30mm×28mm×7mm。并且利用相似的方法,我们将其他不同卤素组分的MAPbX₃单晶的尺寸都提高到了10mm×10mm×3mm以上,获得的MAPbX₃晶体尺寸大于大部分同期研究报道的水平。通过改变卤素的成分,实现MAPbX₃单晶吸收光谱的截止波长涵盖了紫外到红外的宽谱范围,其禁带宽度从1.49eV至2.89eV的范围内连续可调,其晶格常数从5.680到6.212?内连续可调。通过MAPbX₃单晶的不同晶向结构的测试,发现MAPbX₃晶体的（100）晶面方向上的缺陷最少,载流子迁移率最高,光电响应最大。这些活性材料生长方法和性能表征结果为制作基于MAPbX₃单晶X射线/?射线探测器打下了基础。该工作发表于Crystal research and technology（2017年,卷:52期:9,1700115）,Materials Letters（2019年,卷:236,26-29）和Physica Status Solidi A:Applications and Materials Science（in revision）上。2.论文研究发现在MAPbX₃单晶中,降低其中卤素原子与铅原子的失配率是提高载流子迁移率的关键因素。实验研究结果表明,当MAPbX₃单晶的生长前驱夜中的溴氯比例小于5:1时,生长出的晶体中存在大量的卤素空位,导致晶体是N型半导体。当卤素比例继续减小时,卤素空位增多,导致其电阻率随着禁带宽度的提高反而下降;当MAPbX₃单晶的生长前驱夜中的溴氯比例大于为5:1时,存在大量的铅元素空位,导致整个晶体是P型半导体,当卤素比例继续增加时,铅元素空位增多,使得载流子的散射平均散射时间降低。MAPbX₃的载流子迁移率,载流子寿命,当MAPbX₃单晶的生长前驱夜中的溴氯比例为5:1时,达到最高值分别为170.5 cm²V^-1s^-1（电子）,181.2 cm²V^-1s^-1（空穴）,4.1微秒;MAPbX₃缺陷密度最低为1.9×10⁹cm^-3。该工作发表在Materials Letters（2019年,卷:236,26-29）和Physica Status Solidi A:Applications and Materials Science（Revision）上。3.在MAPbX₃晶体上制备出PN结和PIN结并利用其内部势垒抑制了探测单元暗态电流,降低了X射线和?射线探测的噪声电流,通过较高的偏置电场提高探测响应速度。1)在MAPbBr₃晶体的晶面上,我们在本征的MAPbBr₃单晶上上表面旋涂一层P型poly-TPD作为电子阻挡层,再在其背面依次蒸镀N型富勒烯,PCBM作为空穴阻挡层,形成PIN结构。之后再分别在两面用电子束蒸发台沉积了金电极和银电极。当该PIN结工作在反偏600 Vcm^-1 V场强下时,由于电子阻挡层和空穴阻挡层可以阻止电极的注入电流,其暗态电流密度相比于基于MAPbBr₃单晶的光电导结构从130μAcm^-2降低到120nA cm^-2,降低了约1000倍。在10 Vcm^-1的场强下,其响应速度高达26μs（下降至37%）。对于30 keV的X射线探测灵敏度高达23.6μCmGy^-1_（64）（88）^-2。是同期报道的光电导型X射线探测灵敏度的40倍。基于30 mm×28 mm×7 mm的大尺寸MAPbBr₃晶体,我们提出了不同能量光子的信号提取算法,从30 keV至100 keV的多色X射线一次曝光成像信号中,分离出低能（<30 keV）和高能（>80 keV）X射线光子图像。该工作为发展低剂量的X射线减影成像探索了新的技术道路,发表于Physica Status Solidi:Rapid Research Letters（2018年,卷:12,期:10,1800380）。2)研究发现,我们通过硒掺杂进入前驱液中,通过变温结晶法生长MAPbI₃晶体,在温度较低时,生长为P型半导体。随着温度上升,硒原子开始取代卤素原子,与Pb²⁺结合形成N型半导体。实验结果表面,当硒的掺杂浓度为0.4 gL^-1时,在钙钛矿单晶内部所形成的PN结暗态电流密度最小,在250 Vcm^-1场强下,其暗态电流密度低达4 nA cm^-2。在2 mm厚度下,与PIN结保持相同暗态电流密度时,其响应时间从26μs降低到3μs。该PN结对60 keV的X射线光子的探测灵敏度提高到了21μCmGy^-1_（64）（88）^-2,比蒸镀形成的PIN结的探测灵敏度(8μCmGy^-1_（64）（88）^-2)提高了接近3倍。我们对掺杂的PN结进行了高活性的γ射线探测,对1.25 MeV的γ射线探测灵敏度高达41μCGy^-1_（64）（88）^-2。该工作发表在Advanced Electronic Materials（2018年,卷:4,期:11,1800237）,IEEE Translation on Electronic Devices（2019年,卷:66,期:1,485-490）上。4.提出溶液法外延生长技术,在N型MAPbX₃单晶上外延生长本征层和P型层形成PIN结,相比于之前提出的基于旋涂蒸镀制备的PIN结的X射线探测器,外延生长层的晶格实现匹配,改善了旋涂蒸镀PIN结中的界面问题。研究发现,提出溶液法外延生长技术生长基于MAPbX₃单晶的PIN结,通过实时调控生长液内的组分,任意种类的MAPbX₃单晶都可以通过生长缓冲层,实现错配率低于1%的外延生长。控制前驱液中的铅元素和卤素的比例,可以对外延层的多子,少子浓度进行定量的控制,生长出级联钙钛矿单晶。级联的PIN结钙钛矿单晶的平均载流子迁移率达到超过200 cm²V^-1s^-1,对于140 keV硬X射线探测灵敏度达到1.58μCmGy^-1_（64）（88）^-2。溶液法外延生长技术的实现,极大的扩展了基于钙钛矿单晶器件的应用前景。该论文目前在审稿中。