非线性光学（NLO）作为一门新兴学科，在激光技术、光学通讯、数据储存、光信息处理等方面有着十分诱人的应用前景。与无机NLO材料相比较，有机聚合物材料的NLO性能尤为突出，发展非常迅速，已引起国内外众多科研机构、公司以及军事部门的高度重视。在众多的NLO生色团中，卟啉类化合物表现出了优良的非线性光学性能。由于手性分子具有天然的非中心对称结构，本征的热稳定性，使其在二阶NLO材料方面有着独特的优越性。　　 本论文研究了几种卟啉类分子，尤其是手性双卟啉的二阶非线性光学性质。利用量子化学软件Gaussian03，采用密度泛函理论（DFT） B3LYP/6-31G（d，p）方法对所有模型分子进行几何构型优，再用ZINDO方法计算了其电子光谱。分别用Gaussian03和Hyperchem7．0程序计算了所研究分子基态和各激发态的偶极距，以及各激发态的跃迁能、相应的振子强度、基态到激发态的跃迁矩和激发态之间的跃迁矩等参数，然后用全态求和（SOS）方法计算了系列分子的一阶超极化率β。　　 研究结果表明，卟啉二聚体分子中两个卟啉环生色团之间有强的激子耦合作用，B带的Davydov分裂大小与两个卟啉环的相对取向以及卟啉环中心之间距离有关。双卟啉分子中一阶超极化率的大小与推拉电子基团的空间排列方式有关。一阶超极化率提高不仅与分子跃迁偶极矩差增大有关，还和基态偶极矩与激子耦合激发态跃迁矩矢量的相对取向密切相关。对于联萘桥联双卟啉分子，电子推拉集团的引入能够有效提高其二阶非线性光学性能。用丙氨酸（Ala）、苏氨酸（Thr）、苯丙氨酸（Phe）三种氨基酸分子将四苯基卟啉桥联成的二聚体分子。光谱研究发现，这些二聚体分子卟啉环之间有激子耦合相互作用。用Thr桥联成的二聚体分子，静态二阶非线性光学系数βμ（0）最大，为10．12×10-30esu。氨基酸桥联二聚体分子中，两个卟啉生色团之间强的激子耦合相互作用造成B带的Davydov分裂。