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载体Al2O3具有发达的孔隙结构、优异的热稳定性、高的机械强度、良好的吸附性能和表面酸性等特点,以Al2O3为载体的负载型催化剂广泛应用于加氢、脱氢、重整、脱硫等重要化工反应过程中,其中许多催化反应在含水体系中进行。M/A12O3催化剂在含水体系中,载体Al2O3易与水反应生成相应的水合物,Al2O3的水合导致催化剂结构、织构、形貌及表面酸碱性发生显著变化。而且催化剂长期处于水热条件下,除载体Al2O3的水合,活性组分金属发生迁移聚集,同样导致催化剂反应活性下降。因此,开发高水热稳定性的载体及催化剂对催化剂在含水体系中的应用具有重要的实际应用价值。本课题组采用引入助剂SiO2的方式显著抑制了γ-Al2O3的水合,提高了其水热稳定性。在前期工作基础上,本论文系统考察了水热条件下SiO2/Al2O3载体结构、织构的变化规律。进一步以SiO2/Al2O3为载体,制备Ni/SiO2-Al2O3催化剂,考察水热条件下金属Ni晶粒尺寸和活性组分Ni与载体间相互作用对催化剂水热稳定性的影响。主要研究结果如下:1、载体Al2O3中引入助剂SiO2, AI2O3的水合速率显著降低,薄水铝石的生成速率明显减慢,且随着Si含量的增加,Al2O3的水合速率减小的幅度增大,载体水热稳定性提高。同时,助剂SiO2的引入减小了水热处理对载体骨架结构的破坏,Si含量越高,水热处理对载体骨架结构的破坏程度越小,7Si-Al2O3载体在水热处理200h内,骨架结构几乎不变。2、通过调控Ni负载量制备一系列Ni晶粒尺寸不同的Ni/SiO2-Al2O3催化剂,考察水热条件下Ni晶粒尺寸对催化剂水热稳定性的影响。研究结果表明,催化剂水热处理8h内载体Al2O3没有发生水合,而金属Ni发生了迁移聚集。初始Ni晶粒尺寸越小,金属Ni存在状态越不稳定,Ni迁移聚集程度越大,催化剂水热处理后Ni晶粒尺寸基本维持在11~12nm。3、通过制备方法的改变获得一系列金属Ni与载体间相互作用强弱不同的催化剂,进一步考察水热条件下活性组分Ni与载体间相互作用对Ni/SiO2-Al2O3催化剂水热稳定性的影响。结果表明采用硝酸镍作为镍前驱盐制备的催化剂,Ni与载体间相互作用较弱,Ni晶粒尺寸较大。而采用浸渍-沉积法可获得Ni与载体间相互作用较强,Ni晶粒尺寸较小的催化剂。采用碱式碳酸镍作为镍前驱盐制备得到Ni与载体间具有强相互作用,Ni高度分散的催化剂。研究结果表明,催化剂在水热条件下,除初始Ni晶粒尺寸外,活性组分Ni与载体间相互作用的强弱同样影响催化剂的水热稳定性。与载体间具有强相互作用的Ni物种,在水热条件下聚集程度较小,催化剂表现出高的水热稳定性。