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光伏是一种无污染、可再生、低成本的清洁能源技术,在解决日益严重的资源紧缺和环境污染这种全球化问题中扮演极其重要的角色。有机太阳电池作为光伏技术的一个分支,具有可溶液加工,材料来源广,质量轻,可卷对卷印刷等特点。在过去20年,科学家们通过设计新型有机光电材料的以及优化器件制备手段,使有机太阳电池得到了飞速的发展,最高能量转换效率已经达到14%。在材料合成方面,化学家早期致力于设计与合成新型窄带隙给体材料,拓宽薄膜吸收光谱,达到增加器件短路电流的目的。由于明星非富勒烯受体ITIC的出现,近三年来,化学家则基于ITIC,不断改进非富勒烯受体的光学性能以及电学性能,为制备高性能非富勒烯太阳电池不断提供新的思路。在器件优化方面,科研人员主要通过界面修饰,活性层形貌调控来改进器件性能,主要包括热退火,溶剂退火,使用添加剂等手段。不论是通过使用新型光电材料还是改善本体异质结形貌来提高器件能量转换效率,都会涉及到器件内部物理机制的变化。本文围绕本体异质结中电荷转移态激子行为,阐述器件性能受光电材料以及工艺手段影响的原因。本文第二章,我们基于DPPZnPor-TBO:PC61BM太阳电池研究了溶剂蒸气退火过程中“薄膜形貌-激子行为-器件性能”三者的变化以及它们之间的关系。DPPZnPor-TBO结晶强度与相分离尺寸随溶剂蒸气退火时间增加单调递增,使光生激子在给体/受体界面处获得更高的激子拆分效率,大大抑制了孪生复合。给体与受体的结晶强度的提高,使得空穴与电子分别在给体/受体中获得了更长的有效输运通道,从而提高了器件的电荷输运能力。本文第三章,通过溶剂蒸气退火方式优化了DPPEZnP-THD:PC61BM小分子太阳电池,制备得能量转换效率高达9.41%的器件,为当时世界最高能量转换效率的有机小分子太阳电池之一。通过对比溶剂蒸气退火处理前后器件的电荷转移态激子拆分效率以及载流子孪生/非孪生通量,发现了溶剂蒸气退火处理使器件光电流增加但是光电压下降的原因。计算出溶剂蒸气退火前后器件的辐射复合能量损耗?Vrad分别为0.19 eV和0.23eV。通过器件电致发光量子效率EQEEL计算出溶剂蒸气退火前后器件的非辐射复合能量损耗?Vnon-rad分别为0.24 eV和0.31 eV。表明溶剂蒸气退火处理使器件额外产生的辐射复合与非辐射复合能量损耗分别为0.04 eV和0.07 eV。这正是溶剂蒸气退火处理导致DPPEZnP-THD:PC61BM小分子太阳电池开路电压产生110 mV损耗的原因。本文第四章,我们基于PBDB-T:IT-M本体异质结,制备了能量转换效率达到11.4%(VOC=0.92 V;JSC=17.3 mA·cm-2;FF=71.6%)的非富勒烯太阳电池。相比之下,以富勒烯衍生物作为受体的PBDB-T:PC71BM太阳电池能量效率仅为5.66%(VOC=0.80 V;JSC=12.3 mA·cm-2;FF=57.5%)。为了探索富勒烯/非富勒烯能量损耗来源,我们通过电致发光光谱测量确定PBDB-T:PC71BM和PBDB-T:IT-M太阳电池的电荷转移态激子拆分能量损耗q?Ecs分别为0.48 eV和0.32 eV;通过对辐射复合通量进行计算得到PBDB-T:PC71BM与PBDB-T:IT-M太阳电池q?Vnon-rad分别为0.34 eV和0.25 eV。