基于水中氨基-酸酐反应的天然多糖水凝胶的制备与应用

来源 :河南工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:a2009090720
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水凝胶在水处理、药物缓释和肥料缓释等方面具有广泛的应用价值,其制备、性能及应用研究是材料研究的重要领域。氨基与酸酐在水中的反应具有快速、简单、绿色的特点,非常适用于水凝胶的制备。而以天然大分子如纤维素、壳聚糖和海藻酸钠等为原料制备的水凝胶具有较好的生物可降解性及生物相容性,从而扩大水凝胶的应用范围。为此本研究利用氨基与酸酐之间的点击反应制备了基于天然多糖的水凝胶,对其在水处理及药物缓释等方面的应用进行了探讨。主要工作包括以下四部分:(1)利用马来酸酐-丙烯酰胺的共聚物(PAM)与聚(丙烯胺盐酸盐)(PAH)之间的氨基与酸酐反应制备了具有p H敏感性的纤维素季铵盐半互穿网络水凝胶吸附剂,研究了其对伊红Y(Eosin Y)的吸附性能。首先通过自由基聚合法合成了二元共聚物PAM,然后将合成的PAM、纤维素季铵盐和PAH溶解于水中,将溶液的p H调节为碱性,通过酸酐与氨基之间的快速反应成功地制备了半互穿网络水凝胶,利用单因素实验对水凝胶的制备条件进行了优化。最后以Eosin Y为模型污染物,研究了接触时间、Eosin Y初始浓度、水凝胶吸附剂的用量、盐离子的浓度以及p H对Eosin Y的吸附性能的影响,并用动力学模型、等温模型以及热力学模型对吸附数据进行拟合。结果表明,该水凝胶吸附剂在p H=3时吸附效果最好,平衡吸附容量达到1240 mg/g;吸附为吸热、熵增、自发的单层化学吸附过程。(2)以N-异丙基丙烯酰胺、丙烯酰胺和马来酸酐为原料通过自由基聚合法合成了三元共聚物(PNAM),然后将PNAM、PAH和壳聚糖季铵盐溶于去离子水,将溶液调为碱性,通过PAH和PNAM之间酸酐-氨基反应快速地合成了具有p H/温度双敏感性的壳聚糖季铵盐半互穿网络水凝胶吸附剂,对水凝胶的制备条件进行了优化,并对水凝胶的p H敏感性和温度敏感性及溶胀行为的循环性进行了研究。最后,以Eosin Y为模型染料,研究了接触时间、Eosin Y的初始浓度、吸附剂的用量、盐离子浓度和p H等因素对水凝胶吸附性能的影响,利用吸附动力学模型、等温模型及热力学模型对吸附机理进行了探讨。结果表明,该水凝胶吸附剂在p H=2时吸附效果最好,平衡吸附量可以达到1799 mg/g,且吸附过程为吸热、熵增、自发的单层化学吸附过程。(3)以衣康酸酐和丙烯酰胺为原料,通过自由基聚合法制备了衣康酸酐-丙烯酰胺二元共聚物(PIA),然后以PIA、PAH、海藻酸钠和Ca Cl2为原料,通过海藻酸钠与Ca2+之间的静电作用及PIA与PAH之间的氨基-酸酐反应,快速制备了具有双网络结构的水凝胶小球(SA-PIH)。然后以水杨酸钠和5-氟尿嘧啶为模型药物,研究了p H和温度对载药SA-PIH的缓释行为的影响规律,并对药物释放动力学进行了研究。结果表明:SA-PIH对水杨酸钠和5-氟尿嘧啶均具有一定的缓释效果,p H和温度对SA-PIH的缓释性能有较大的影响;SA-PIH对水杨酸钠和5-氟尿嘧啶的释放适合Korsemeyar-Peppas模型。(4)以PIA、聚赖氨酸、海藻酸钠和Ca Cl2为原料,通过SA与Ca2+之间的静电作用及PIA和PLL之间的氨基与酸酐反应,快速制备具有双网络结构的水凝胶小球(SA-PIL)。优化了制备水凝胶的条件,然后以水杨酸钠和5-氟尿嘧啶作为模型药物,研究SA-PIL水凝胶在不同p H和温度下对模型药物的缓释行为及释放机理。研究表明:SA-PIL水凝胶对水杨酸钠及5-氟尿嘧啶具有明显的缓释作用,且释放行为与p H和温度有关;SA-PIL水凝胶对水杨酸钠及5-氟尿嘧啶的释放适合Korsemeyar-Peppas模型。
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