【摘 要】
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三螺旋的发现丰富了人们对核酸结构的认识,并且拓宽了人们对细胞活动的认知。RNA三螺旋是Hoogsteen碱基对链（第三链）通过氢键与Watson-Crick碱基对模板双链结合,而不会破坏预先形成的模板双链。三螺旋生成于细胞内并参与指导多种生物学活动,与配体和离子结合在调节核糖体基因表达等方面发挥重要的作用,它所具备的潜在应用价值也在生物领域、化学领域和医学领域体现了出来。然而三螺旋在生理条件下的稳
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三螺旋的发现丰富了人们对核酸结构的认识,并且拓宽了人们对细胞活动的认知。RNA三螺旋是Hoogsteen碱基对链（第三链）通过氢键与Watson-Crick碱基对模板双链结合,而不会破坏预先形成的模板双链。三螺旋生成于细胞内并参与指导多种生物学活动,与配体和离子结合在调节核糖体基因表达等方面发挥重要的作用,它所具备的潜在应用价值也在生物领域、化学领域和医学领域体现了出来。然而三螺旋在生理条件下的稳定性较弱,目前发现很多小分子化合物可以提高三螺旋核酸的热稳定性,而其中钌（Ⅱ）金属配合物基于优秀的光物理性、光化学性、易于构建的三维空间框架及手性特性等性质与三螺旋进行稳定结合作用。本文就钌（Ⅱ）过渡金属配合物与RNA三螺旋的作用机制及稳定调控研究展开工作。内容主要分为五个部分:第一章,详细介绍了RNA三螺旋的组成和结构,重点论述了三螺旋核酸在生命活动中相关的多种生物学功能以及相关的应用以及目前对调控RNA三螺旋稳定性的研究现状。第二章,基于经典“分子光开关”钌（Ⅱ）配合物[Ru（bpy）2（dppz）]2+的基础上,设计合成了一对手性配合物Λ/Δ-[Ru（bpy）2（7-CH3-dppz）]2+（Λ-1和Δ-1）,通过各种测试手段测试了两个对映异构体分别对RNA三螺旋poly（U-A*U）的作用过程。通过光谱学及流体力学实验得到的结果表明两个对映异构体均通过插入结合模式与三螺旋发生堆积效应,紫外滴定实验表示,Λ-1和Δ-1以插入模式结合RNA三螺旋并且对poly（U-A*U）具有较好的稳定性。此外,荧光滴定实验表示二者均可作为“分子光开关”与RNA三螺旋作用,且对三螺旋poly（U-A*U）与双螺旋poly（A-U）均有着较好的稳定作用,但二者对三螺旋的稳定特异性存在差异。第三章,合成并表征了外消旋配合[Ru（bpy）2（11-CN-dppz）]2+（rac-2）,并合成手性配合物Λ/Δ-[Ru（bpy）2（11-CN-dppz）]2+（Λ-2和Δ-2）与RNA三螺旋进行结合作用。结果表明三个配合物与三螺旋均为插入结合作用,Δ-2与RNA三螺旋的结合强度更强,然而rac-2与Λ-2对三螺旋的结合亲和力没有明显的差异,并且与Λ-2相比,Δ-2与rac-2更加偏向于稳定第三链。同时也有趣地发现外消旋配合物的结合特性不能简单地理解为右旋配合物和左旋配合物的平均值。第四章,进行了芳烃钌（Ⅱ）配合物[（（?）~6-C6H6）Ru（7-CH3-dppz）Cl]+（Ru1）和[（（?）~6-C6H6）Ru（7-NO2-dppz）Cl]+（Ru2）与RNA三螺旋的稳定结合研究,通过粘度测试表明Ru1和Ru2两个配合物都是通过插入模式结合,但Ru2的结合强度强于Ru1,猜测可能是由于两个配合物中所带官能团不同导致的。此外,芳烃钌（Ⅱ）配合物Ru1和Ru2对三螺旋的稳定作用均比较突出,但Ru1和Ru2优先稳定第三链,对模板双链几乎没有较多的稳定作用。第五章,设计合成了手性配合物Λ/Δ-[Ru（bpy）2dpoq]2+（Λ-3和Δ-3）并研究这对手性配合物与RNA三螺旋之间相互结合作用,结果表明两个配合物对于三螺旋的结合特异性并无太大区别,并且二者对于三螺旋均没有明显的稳定作用。
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