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钙钛锆石基玻璃陶瓷作为锕系高放废液固化基材具有很好的发展前景。本文以Nd3+模拟三价锕系核素,采用熔融-热处理工艺制备钙钛锆石-钡硼硅酸盐玻璃陶瓷固化体,研究了钙钛锆石-钡硼硅酸盐玻璃陶瓷组成(Si/Ba比、Si/B比、晶核剂掺量)、模拟锕系核素及Al2O3掺量和热处理工艺对其晶相、显微结构的影响,采用产品一致性测试法(PCT法)评价了玻璃陶瓷固化体的抗浸出性能,并对钙钛锆石、榍石晶相的析晶机制进行了探讨分析。对于Si O2-B2O3-Na2O-Ba O-Ca O-Ti O2-Zr O2-(Nd2O3)体系玻璃陶瓷,在11001250℃熔融可以制得均质玻璃,所得玻璃样品的玻璃转变温度在580660℃范围内,晶化温度在8501050℃;当Si/Ba比为24和Si/B比为12时,可以得到单相的钙钛锆石(Ca Zr Ti2O7);当氧化钙(Ca O)、二氧化钛(Ti O2)和锆英石(Zr Si O4)总含量为45-55 wt%,玻璃陶瓷中包含Ca Zr Ti2O7和Ca Ti Si O5晶体;Ca O、Ti O2和Zr Si O4总含量为45 wt%的玻璃陶瓷具有较好的抗浸出性能,28天后B、Na和Nd元素的归一化浸出率(LRB、LRNa和LRNd)分别为8.8×10-3 g·m-2·d-1,7.7×10-3 g·m-2·d-1和7.5×10-6 g·m-2·d-1。采用Kissinger和Ozawa方法计算获得钙钛锆石晶体的析晶活化能和Avrami指数分别为124.38 k J/mol(Kissinger方法)和3.4,为三维晶体生长机制;榍石晶体的析晶活化能和Avrami指数分别为166.13 k J/mol(Kissinger方法)和2.2,为二维晶体生长机制;当热处理温度在750850℃范围内,均为单一的条状钙钛锆石晶体,在9001050℃范围内热处理时,出现钙钛锆石和榍石晶体。当Nd2O3的含量为26 wt%时,玻璃陶瓷体内为条状的钙钛锆石和砖块状的榍石晶体,当Nd2O3的含量增加到8 wt%时,开始出现方形的钛酸钙晶体,且随着Nd2O3含量(812 wt%)的增加而增多。在含有6 wt%Nd2O3的玻璃陶瓷中,约有47%的Nd元素分布在钙钛锆石和榍石晶体内,且具有较好的抗浸出性能,在42天后LRB、LRCa和LRNd分别为6.79×10-3 g·m-2·d-1、1.61×10-3 g·m-2·d-1和4.8×10-6 g·m-2·d-1。当添加Al2O3为2 wt%时,方形的钛酸钙晶体开始析出,且随着Al2O3含量增加而增多,榍石晶体随Al2O3含量增加到6 wt%时基本消失;PCT结果表明,Al2O3的添加对本体系玻璃陶瓷固化体的化学稳定性无显著影响。