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水泥基材料是人类使用最大宗的建筑材料。水泥制造的碳排放量,约占全球碳排放总量的百分之八,低碳问题是水泥基材料发展面临的重大挑战。技术层面上,合理利用辅助胶凝材料和提升耐久性,是缓解低碳问题的两个重要途径。纳米技术冲击了科学研究的每个角落,水泥混凝土领域也不例外,各种纳米粒子,已经用于改性水泥基材料,例如,纳米二氧化硅、纳米氧化铝、氧化石墨烯等。传统与现代的碰撞,赋予了水泥基材料新的活力。纳米材料虽然性能卓越,但与水泥相比,高昂的价格限制了其在本行业的发展与应用。因此,研究价值和应用价值的交叉区域更具现实意义。纳米二氧化硅(NS),作为本行业经济成本最低和应用最广泛的纳米材料之一,结合低碳问题背景,目前它的价值交叉区域主要集中在两个方向:其一内掺NS,利用其早期加速效应补偿辅助胶凝材料的延缓作用。其二表面涂覆NS,密实化水泥基材料表面,提高基体耐久性。NS的作用效果强烈依赖其在基质中的分散性能,实现NS的有效分散仍然是一项重要挑战。基于上述背景,为了提升NS的分散性,并将其合理地应用于改性水泥基材料,本文主要在四个方面展开了研究:其一,针对分散性提升,研究了核壳NS的合成;其二针对早期加速效应提升,研究了一系列核壳NS分子结构和水化加速效应的关系,探明最佳的结构和适宜的掺量;其三,针对表面涂覆应用,以毛细吸水性能为切入点,探究不同结构核壳NS改性效果,研究核壳NS密实化基体表面机理。其四,为了丰富核壳NS降低基体吸水性能机理,从界面能的角度,研究不同C-S-H表面和水分子的相互作用。本文所取得的主要创新研究成果如下:(1)提出了通过核壳结构提高NS分散性的构想,采用“grafting to”法,合成了一系列纳米二氧化硅-聚羧酸共聚物核壳纳米粒子(NS@PCE),验证了“核壳结构建立→纳米分散性能提升→水化加速效应增强”路径的可行性。(2)研究了 NS@PCE内掺对早期水化性能影响,采用等温水化量热法等实验手段,建立了 NS@PCE核壳结构和早期水化加速效应之间的构效关系。(3)探索了 NS@PCE作为表面涂覆材料密实化水泥基表面的应用,采用吸水性能评价了表面处理后水泥基材料的毛细渗透性能,结合纳米粒子的分散性能和火山灰效应,提出了一个假说,揭示了核壳纳米粒子表面处理的机理。(4)研究了 C-S-H表面变化后与水分子之间的相互作用,采用分子动力学方法,从纳观尺度,探寻了不同钙硅比C-S-H表面和PCE锚固C-S-H表面后与水分子相互作用机理,从界面能角度,揭示了亲水疏水与界面的关系,丰富了核壳NS改性水泥基表面机理。本文的研究对纳米改性水泥基研究方向,有如下启示意义:其一,纳米粒子的分散性提升可以通过构造核壳结构来解决,PCE是最具潜力的壳构造聚合物;其二,纳米材料的表面性质对其性能发挥有举足轻重的作用,杜绝简单拿来主义,构造适宜水泥基材料体系的纳米材料表面,是放大纳米材料价值的重要途径;其三,表面涂覆应用方兴未艾,能够极大降低纳米粒子应用成本,是纳米粒子在本领域的重点发展方向。