新型多相光催化反应器降解特性及光强分布数学模型

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本论文设计了新型迷宫式错流鼓泡反应器(LBPR),通过物料衡算并结合光催化反应的动力学方程建立了LBPR反应器多级串联全混流模型和间歇再循环体系模型来描述出口浓度与折流板数、液面高度及反应时间之间的数学关系。预测了折流板数、液面高度、液速、处理量、光强、催化剂对降解速率的影响。以30-40目活性碳为载体,采用溶胶—凝胶法制备了负载型TiO2薄膜颗粒光催化剂,对含甲基橙废水进行光催化降解。考察了反应器内折流板数量与出水液面高度等结构参数对有机物降解性能的影响。结果表明:当折流板为12块,液面高度为4cm时,在液量0.0111m3·h-1、催化剂4.8g·L-1的完全流化的操作条件下反应1.5h,降解率达到100%。实验数据与理论分析基本吻合。此外考察了外部平行光源照射下液-固及气-液-固二维流化床中流体流动状况对床层光强分布和波动规律的影响。采用朗伯-比尔定律建立了两相及三相流化床中光强分布的数学模型,分析了液含率、气含率及气、固相吸光系数对床层光强分布的影响,并采用自制光纤光强传感器测定了床层中的光强分布和波动信号。二维流化床中床层光强沿径向呈指数衰减,随着液含率和气含率增大而增大,理论计算与实验结果吻合。对光强波动信号的自功率谱分析表明,液-固流化床中功率谱密度由低频至高频呈规律性衰减,气-液-固三相流化床中由于受气泡的影响功率谱密度出现起伏,在5~12 Hz处出现谱峰,与气泡的产生频率一致。将光视为光量子流,结合朗伯-比尔定律建立了环型流化床中光强分布的数学模型,分析了固相催化剂的吸光性、催化剂的用量、甲基橙的吸光性、反应时间对床层光强分布的影响。通过物料衡算建立了反应体系的间歇再循环体系模型来描述出口浓度与反应时间之间的数学表达式,预测了液速、催化剂的用量对降解的影响。采用溶胶—凝胶法制备了负载型TiO2薄膜颗粒光催化剂,在环型流化床光催化反应器中对甲基橙废水进行光催化降解实验,并采用自制光纤光强传感器测定了床层中的光强分布来验证上述模型并对波动信号进行了功率谱分析。结果表明:床层光强沿径向呈指数衰减;随着反应的进行,光强分布逐渐平坦;随着催化剂用量的增加,光强衰减加快;气-液-固三相流化床中由于受气泡的影响功率谱密度出现起伏;气速为15L·min-1,液体流量为290mL·min-1,催化剂用量为9.6g·L-1为最佳操作条件,在此操作条件下反应1.5h小时后甲基橙降解率接近100%。理论计算与实验数据基本吻合。
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