论文部分内容阅读
近年来,由CO2引起的温室效应已成为全球性的气候问题,因此碳捕获技术的研究变得越来越重要。吸附法分离CO2是一种高选择性、低能耗的方法,已引起人们的广泛关注。由于介孔TiO2和TiO2纳米管等钛基材料具有大的比表面积和孔体积,采用有机胺浸渍的方法来研制新型钛基吸附剂,对提高该类CO2吸附剂的性能做了有益的探索。分别采用模板法和水热法合成了介孔TiO2和TiO2纳米管,通过浸渍法将有机胺分别负载到钛白粉、介孔TiO2和TiO2纳米管上,制备了一系列钛基CO2吸附剂。采用TEM、BET、XRD、FT-IR以及TGA等现代分析方法对3种钛基材料改性前后的形貌、结构和性质进行了表征。在相同条件下考察了胺负载量、吸附温度以及水汽含量等因素对3种胺修饰的钛基材料的CO2动态吸附性能的影响,结果表明：3种样品的CO2吸附容量均随胺负载量的增加先增大后减小,其中胺修饰的TiO2纳米管的吸附量最大,而胺修饰的介孔TiO2的吸附量最小。在60～80℃范围内,3种吸附剂的CO2吸附容量均随吸附温度的升高先增大后减小。在一定范围为内,3种样品的CO2吸附容量均随胺负载量的增加而增大,这说明适量水汽有利于样品对CO2的吸附。然而,过量的水汽会导致吸附量下降,甚至与吸附剂形成浆液造成堵塞而无法进行吸附测试。采用程序升温脱附法(TPD)研究了样品的CO2脱附性能,对于3种未改性钛基材料的吸附反应而言,CO2分子主要通过范德华力被固定,该反应属于简单的物理吸附,脱附峰峰型矮小,脱附温度低；经过胺修饰后,其吸附以化学反应为主,样品与CO2分子的作用力强,因而脱附峰的峰型高,脱附温度高。分别在干燥和有水汽存在的情况下研究了3种样品对CO2的循环吸附-脱附性能,在干燥的情况下,经过5次循环吸附-脱附之后,样品的CO2吸附量仅下降约4-5%,说明该吸附剂的循环吸附-脱附性能良好。然而,在水汽存在的情况下,经过5次循环吸附-脱附之后,样品的CO2吸附量迅速下降,这是因为吸附剂在水汽存在下的循环吸附-脱附过程中结成块状,比表面积和总孔体积下降,吸附活性位点减少,使吸附容量明显降低。