DNA自组装离散纳米结构及其性质研究

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近年来,“自下而上”自组装研究受到日益重视,因为在纳米尺度对纳米基元的自组装过程及其产物进行精确调控,对理解纳米基元之间的相互作用和自组装产物的物理、化学性质以及开拓其未来应用等具有十分重要的意义。本论文以二维DNA折纸术(DNA origami)为模板,自组装构建了一系列金纳米棒离散结构。通过对金纳米棒的数量、大小和排列位置的精确控制,获得了一系列具有手性光学响应,且光学手性和手性强度可调的离散结构,结合理论计算结果,揭示了这些金纳米棒离散结构的光学性质和结构构象之间的内在关联。在此基础上,通过DNA自组装技术,以金纳米棒为源、漏和栅电极、金纳米粒子为库仑岛,第一次高产率制备得到了室温单电子晶体管的核心功能结构,实现了制造精度小于3nm的纳米制造技术,朝更小电子和光学电路的目标迈出重要一步。具体来说,本论文的主要研究内容如下:  1.功能化的金纳米颗粒和金纳米棒的制备:分别用柠檬酸钠—丹宁酸法和CTAB软模板法成功制备了5nm的金颗粒和36 nm×11 nm和46 nm×17 nm两种不同大小的金纳米棒。利用巯基DNA对这些纳米基元进行功能化修饰,获得了在高盐浓度下具有高稳定性的金纳米粒子和金纳米棒,为离散纳米结构的组装提供纳米基元。  2.金纳米棒手性纳米结构的自组装:以二维DNA origami为模板,设计并自组装了一系列金纳米棒离散结构,利用透镜电子显微镜对其结构的形貌和产率进行了表征,利用圆二色光谱仪对其手性光学性质展开了系统研究。研究结果表明,DNA自组装技术可以获得高纯度的目标产物,通过调节结构中金纳米棒的数量、大小和排列位置,这些离散纳米结构表现出灵敏的结构依赖的手性光学响应特性。结合理论计算结果,我们深入探索了金纳米棒离散结构的等离子体手性光学性质与结构构象之间的关系。  3.类室温单电子晶体管核心结构的纳米制造:以二维DNA origami为模板,以金纳米棒为源、漏和栅电极,以金纳米粒子为库仑岛,利用DNA自组装技术,第一次高产率、精确构建出一种类室温单电子晶体管核心功能结构。透射电子显微镜结果表明,>85%的组装产物具有室温单电子晶体管的结构特性,即源电极和漏电极与库仑岛之间的距离小于3nm,实现了制造精度小于3nm的纳米制造技术。最后,利用聚焦离子束(FIB)微加工技术成功实现了该核心功能结构与外场电极的连接,为室温单电子晶体管纳米器件的大规模制造迈出了坚实的第一步。
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