CeO2基复合光催化剂的制备及高效光催化CO2还原

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化石能源的过度消耗引起了能源危机和CO2等气体大量排放。(CO2在大气中积累会导致温室效应等环境问题。光催化还原CO2技术是一种绿色环保的技术,可以将CO2还原成多种产物如HCOOH,CO,CH3OH等。CeO2是一种常见的半导体材料,由于其易于合成、环保、性能良好等优点,近年来被广泛地应用于光催化领域。但是,CeO2也存在着光生载流子易再结合、光能利用率低、易团聚等缺陷,限制了其光催化性能的提高。为解决上述问题,本论文对CeO2进行了修饰,分别构建了棒状凹凸棒石(ATP)修饰的CeO2复合光催化剂(CeO2/ATP)和经生物质改性CeO2光催化剂(注:非生物碳改性光催化剂),用于光催化还原CO2。具体研究内容如下:(1)采用高温煅烧法合成棒状与纺锤状相交叉结构的CeO2/ATP复合光催化剂。对CeO2/ATP复合光催化剂进行XRD、TEM、FT-IR、Raman、UV-vis、PL、光电流阻抗测试等一系列光催化性能的实验,并用光催化还原CO2反应生成产物的产量评价光催化剂的活性。在紫外光源的照射下CeO2/ATP复合光催化剂将CO2还原为CO与CH4,5 h后CO与CH4最大产量分别为309.44μmol g-1 h-1和184.33μmol g-1 h-1,为纯的CeO2的3倍。复合光催化剂性能的提升归因于加入的ATP,ATP的导电性可以提高光生电子空穴的分离效率,ATP的引入还可以防止CeO2的堆叠与团聚,同时进一步增加CO2吸附和还原活性位点,从而提高CeO2的光催化活性。(2)制备用生物改性的CeO2并研究其CO2光催化性能。以常见的空心莲子草为生物质源,使用水热合成法与高温煅烧法合成了生物质改性的CeO2光催化剂。通过不同测试方法对所制备的材料进行了表征,以光催化还原CO2产生CO的量来评价催化剂的活性。在可见光的照射下,生物质改性CeO2光催化剂表现出更好的还原CO2能力,6h后(CO的产量分别为21.14μmol g-1 h-1为纯CeO2的7.4倍。与纯的CeO2相比,生物质改性CeO2光催化剂活性的更高,一方面是因为生物质的引入为CeO2的生长提供了一个微环境,使其向其它晶面生长形貌发生巨大的改变,增加了比表面积,从而提供较多的活性位点;另一方面,是改性后的光催化剂加快了电子的传输使电子和空穴有效的分离。
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