镍基催化剂和多壁碳纳米管的可控制备、表征及其性能研究

来源 :沈阳化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:TIGERKING2009
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目前,染料对水体污染日益增多,其主要来源是纺织、造纸、橡胶、塑料、油漆、印刷和皮革等行业。因此,从污染的水中去除这些染料,需要寻找一种适当的处理方法。从废水中去除染料的方法有很多,包括过滤法、氧化法、吸附法和生物/光降解法等。在这些方法中,吸附法具有操作简单、可再生、成本低等优点,因此是最常用的去除废水中染料的技术。碳纳米管(Carbon nanotube,简称为CNT)由于具有较高的比表面积和良好的稳定性,被认为是吸附各种染料污染物的理想材料。众所周知,通过化学气相沉积(Chemical vapor deposition,简称为CVD)法制备直径均匀、可控的碳纳米管是科学领域的研究热点。本论文利用镍负载在不同金属氧化物中作为催化剂纳米颗粒,通过不同的还原时间来控制催化剂颗粒大小,制备出直径可控的多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotubes,简称为MWCNTs),并研究其在不同染料中的吸附能力。本论文首先采用共沉淀技术通过改变催化剂成分和配比制备出5种粒径不同的催化剂(Ni-1#~5#),通过改变煅烧温度制备出2种粒径不同的催化剂(Ni-6#和Ni-7#)。利用上述7种粒径不同的催化剂,通过改变催化剂还原时间,制备出10种直径可控的MWCNTs(CNT-1~10),并讨论催化剂的粒径对MWCNTs的直径的影响。实验结果表明,以Al2O3为载体的Ni或Ni-Mn催化剂中,Ni含量越高,制备出的催化剂直径越大,进而生成了更大直径的MWCNTs。此外,由于Mg O比Al2O3、La2O3具有更小的半径和更大的表面积,因此,可以在Mg O表面保留更多具有活性的催化剂,从而获得高质量的MWCNTs。最后,我们系统地研究了MWCNTs直径和染料吸附量之间的相关性,并探究不同温度和染料初始浓度对MWCNTs吸附性能的影响。实验结果表明:小直径的CNT-1(10~20 nm)对罗丹明B(Rh B)的吸附量最大;当温度从室温升高到50 oC时,MWCNTs的吸附量增加。同时,我们利用吸附等温线、准一级动力学模型和准二级动力学模型对CNT-1进行动力学和热力学研究,结果表明,在最初的100分钟内,CNT-1对Rh B的吸附迅速而高效。CNT-1在Rh B中的吸附是自发、吸热、体系随机性增加的过程。此外,我们进一步研究了CNT-1的循环吸附/解吸性能。研究表明,在相同条件下,CNT-1再生利用5次后未见明显吸附量的下降,说明CNT-1具有可逆吸附和解吸能力。
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