随着晶体管特征尺寸的不断缩小,传统硅基半导体器件已经逼近其物理极限,由于量子隧穿效应的出现会使器件功耗大幅度提升,无法保证器件安全稳定工作。面对日益增长的信息化需求,如何开发利用新材料、新原理、新架构、新器件延续摩尔定律成为人们研究的热点问题之一。近年来,二维过渡金属硫族化合物由于具有原子级厚度和表面平整光滑等优势,十分有希望作为未来晶体管的沟道材料。随着对其研究的不断深入,人们逐渐地从探索合成制备转向本征物理性质的调控,其本征电子结构与器件性能的关联研究仍值得深入挖掘。另一方面,利用电子自旋作为信息载体,研究与自旋相关的输运现象,构建新型自旋电子学器件是另一种后摩尔时代的信息存储策略。二维磁性材料自被发现以来便迅速成为科研焦点,二维磁性材料在单原子层下保持自发磁化以及层数依赖的磁性特征为更多新奇物理效应的研究带来了新的机遇,对研究低维磁性以及开发新型自旋电子器件有着重要的研究意义。然而,大部分单一的二维材料仍然在器件应用方面受到限制,如何实现二维材料本征属性的调控,探索其对电学输运的影响仍然是当前的研究重点。本论文以二维材料为研究对象,实现了不同种类二维材料的可控制备,通过多种技术手段的表征,建立了材料的结构性质与电学输运性能的相关性。设计了同类原子掺杂合金化、表面调控等策略,对过渡金属硫属化合物本征物理性质进行有效调制,并研究了其对电学性能的影响。围绕刚刚兴起的二维磁性材料,对二维体系下的磁学性能及低温磁电输运现象进行了系统的研究。本论文的研究内容包括以下几个方面:(1)通过固相反应法合成了带隙可调的、具有层状结构的MS2(1-x)Se2x(M=Mo,W)的合金材料,一系列结构表征手段证实了 Se原子的有效掺入。随着Se浓度变化,拉曼光谱出现了声子振动模式的偏移行为,紫外-可见-近红外吸收光谱证实了通过改变Se的含量可实现光学带隙连续可调,建立了掺杂浓度与光学性质之间的对应关系。最后,基于MoS2(1-x)Se2x合金制备了背栅极场效应晶体管器件,研究了 Se掺杂浓度对MoS2(1-x)Se2x合金的电子输运性能的影响。这种掺杂合金化为拓展二维材料种类和本征调控提供了新途径。(2)构建了多维度的复合结构—零维石墨烯量子点GQDs/二维WSe2复合结构,在WSe2实现了 p型电学输运增强。通过拉曼光谱和荧光光谱的表征,发现石墨烯量子点的掺杂可以对WSe2薄膜的电子结构进行有效调控,成功地在p型半导体WSe2实现了高效的电荷转移,提高了其空穴密度,优化了其作为场效应管的电学器件性能,载流子迁移率表现出50倍的增长,阈值电压也大大降低。这种表面修饰为二维材料体系本征电学行为调控提供了新的思路。(3)利用拉曼光谱首次验证薄层反铁磁MnPSe3的磁有序存在性。厚度和温度相关的拉曼光谱从多个特征信号峰证实了原子薄层MnPSe3中的反铁磁有序:自旋有序增强的声子拉曼强度、自旋声子耦合作用引起声子频率偏移线性变化,以及在奈尔温度以下出现的单磁振子拉曼峰。并且,薄层MnPSe3奈尔温度TN几乎不受厚度的影响。这项工作为基于MnPSe3的二维反铁磁自旋电子学器件研究奠定了基础。(4)探索了铁磁金属材料Fe3GeTe2的层数依赖磁性行为,从块体的软磁材料转变到薄层的硬磁材料,Fe3GeTe2的矫顽场随着厚度的减薄而增大。基于材料层状可剥离的特点,我们制备出具有台阶厚度差的Fe3GeTe2纳米片,将Fe3GeTe2分成两个磁化方向相反的区域,使得在台阶厚度区域的磁化取向是连续变化的,类似畴壁行为。研究了横跨该台阶的磁电阻行为,发现了异常的反对称磁阻现象。不同于传统外延薄膜中畴壁与电流垂直的这一必要条件,我们发现在Fe3GeTe2纳米片中厚度台阶不是必须要垂直于电流方向。此外,结合理论计算模拟,分析了反对称磁阻的内在微观物理机制。这项工作首次揭示了二维磁性材料中样品厚度差台阶与磁输运的关联,并有望应用于下一代先进的多阻态磁存储器。