基于碳碳不饱和键官能团化的含氮有机化合物合成研究

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有机含氮化合物因为其在合成、医药、材料等中的重要的应用而被广泛关注。传统的有机含氮化合物的合成方法因低反应选择性差、反应废弃物多等不符合绿色化学要求的缺点而倍受限制。近些年来,随着有机化学的发展,大量关于利用碳碳不饱和键官能团化构建新的有机化合物的反应被提出,它们具有高效和高选择性的优点。  本文首先通过大量的文献查阅,分析近些年来被广泛用来进行碳氮键构建的氮源,通过剖析其优缺点,从而探究出廉价但又反应活性高的氮源。并通过设计相关反应,将这些氮源应用到碳碳不饱和键官能团化的反应中来,以此构建碳氮键,实现有机含氮化合物的合成。基于该思路,我们开展了一系列工作,并通过大量的实验,我们最终攻克了碳碳三键活化、α-硝基-α,β-不饱和酮的制备及包括硝基的双官能团化反应这三个难题,从而实现了基于碳碳三键活化合成苯甲腈、基于炔丙醇Meyer-Schuster重排制备α-硝基-α,β-不饱和酮、基于苯乙烯双官能团化研究Z-2-溴-2-硝基苯乙烯的合成。这些方法均有较高的合成价值,能够合成一系列有用的有机含氮化合物。此外,除了验证这三个合成反应的适用性之外,我们也对它们的机理进行了深入了研究,从而明确了这些反应的历程。这三部分工作将为有机含氮化合物的合成提供新的方法和思路。
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